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天然气水合物不仅是潜在的能源，其应用领域还涉及到混合气体分离、天然气储运、海水淡化、CO2置换开发天然气水合物、CO2海底封存等诸多方面。水合物技术对于解决当前存在于生态环境改善、能源结构优化等方面的问题和不足，具有不可比拟的优势。利用添加剂来改善水合物生成条件苛刻、储气密度低、诱导时间过长、生成速率慢而且生产规模小等制约因素，不仅是储存和运输的前提，而且是水合物应用技术的基础。本文开展了四氢呋喃(THF)+四丁基氯化铵(TBAC)混合添加剂对CH4水合物相平衡条件和动力学生成实验的研究，及多种大分子烷烃对CH4水合物生成的动力学实验的研究，为储存天然气提供一定的理论基础。 (1)采用等容压力搜索法研究了八组不同浓度的THF+TBAC的甲烷水合物在温度和压力范围分别是279.6～301.5K、3.74～11.62MPa条件下的相平衡数据。添加剂的质量分数为0.019THF+0.020、0.050、0.101、0.201、0.340TBAC;0.058THF+0.102、0.202、0.340TBAC。结果表明:THF+TBAC可以显著提高甲烷水合物的相平衡温度，但是THF+TBAC混合添加剂的相平衡条件优于含THF的甲烷水合物。在THF+TBAC+CH4体系中，THF浓度低时，TBAC的添加是促进作用;THF浓度高时，TBAC表现出抑制作用。 (2)采用恒温恒容的方法，考察了THF+TBAC+CH4水合物及环庚烷、环庚酮、环辛烷、甲基环己烷四种大客体分子+CH4水合物在初始压力分别为6MPa、4.5MPa，过冷度为4、6、8条件下的动力学生成过程。研究表明:过冷度增加，水合物生成的驱动力增大，诱导时间降低，水合物生成反应速率加快;从诱导时间、反应速率、过冷度等方面综合考虑，含环庚酮的H型水合物及1.9％THF+2.0％TBAC、1.9％THF+5.0％TBAC的储气效果更佳。 (3)运用拉曼光谱法、X射线衍射法、冷场扫描电镜三种方法来分析THF-TBAC-CH4水合物的微观结构。在两种不同类型的水合物促进剂体系中，同时存在Ⅱ型和半笼型的水合物，低浓度的添加剂体系中，还存在Ⅰ型水合物。