随着摩尔定律的持续发展,集成电路工艺尺度不断缩小,当前已经发展到10nm制程,进一步推进工艺实现亚10 nm的集成电路已经成为工业界的共识。然而传统三维块体材料在如此小的尺度下,短沟道效应会变得非常显著,材料迁移率快速降低,从而极大的恶化器件性能。以石墨烯为开端的二维材料家族由于具有极薄的厚度、较高的迁移率和较低的介电常数,可以有效克服短沟道和迁移率下降带来的问题,因而近年来引起了微电子工业界的普遍关注。此外,二维材料面外维度上的量子限制效应带来的各样新奇的物理性质,也吸引了学术界广泛的注意力。最近几年,以黑磷为代表的二维磷烯材料及其制备的器件显示出了非常优异的性能和广泛的应用前景,因此迅速成为二维材料研究的热点领域。尽管如此,从器件结构的设计优化到材料器件的制备工艺依然存在很多问题。典型的诸如制备过程中缺陷、非故意掺杂来源等内在机理的认识还不清楚,而进一步设计具有高量子效率的磷烯二维材料器件也是学术研究和推进其产业应用的重要方向之一。本文以第一性原理中密度泛函理论计算为研究手段,系统地研究了上述相关问题,一方面设计了若干具有潜在高量子效率可调控多功能器件,另一方面针对实验中遇到的典型问题给出了相应的微观机理分析。本文的具体研究内容和成果如下:一、研究并揭示了以hBN为衬底的黑磷非故意掺杂的物理机制,发展出一种采用衬底缺陷对二维半导体材料进行间接掺杂的新途径。研究发现hBN衬底的缺陷能够通过范德华作用间接地在黑磷中引入n型或者p型掺杂,其中,非故意n型掺杂仅仅出现在单一氮空位的作用下,而非故意p型掺杂则在包括各类双空位缺陷在内的大多数情况下出现,很好地解释了已经报道的实验结果。此外,黑磷同样会反过来影响缺陷作用下hBN的自旋极化特性。研究不仅揭示了黑磷器件中一种新的可能掺杂原因,而且发展了一种全新地、非接触地实现半导体掺杂效应的途径,为后摩尔时代半导体中实现零杂质的高效掺杂工艺奠定了理论基础。二、提出了一种利用各向异性实现高量子效率范德华异质结的新思路,并设计出一种新型高量子效率的可调控黑磷-HfS2范德华异质结构。研究发现该异质结构天然形成了 Ⅱ型带偏以及一个新颖的高度各项异性的能带关系。进一步得到的各向异性有效质量,揭示了高量子效率的来源和实现途径,因此创新性地提出了一种利用各向异性实现高量子效率范德华异质结的新思路,同时通过有效二次差分电荷密度等的分析揭示了实现栅电场线性调控的内在机理。基于上述性质,设计了一种全新的基于黑磷-HfS2范德华异质结的可调电子/光电子多用途器件。相较于以往报道的黑磷-过渡金属硫化物异质结器件,黑磷-HfS2异质结器件不仅实现了必要的空间电荷分离特性,而且可以同时具备高迁移率和高载流子浓度的优异电流输运特性。三、发现了垂直应变对蓝磷-石墨烯异质结电学特性的调控规律,以此可形成一种新型的基于垂直应变调控的蓝磷-石墨烯范德华异质结,为操控二维异质结电学特性提供了新思路。研究发现异质结在无应变情况下形成了一个势垒高度为0.4 eV的n型肖特基结。施加垂直张应变会降低n型肖特基势垒高度。而增加垂直压应力,会使得石墨烯的狄拉克点位置快速降低,从而导致肖特基势垒从n型转换成p型。四、提出了一种新型蓝磷-砷烯横向异质结及其栅控电子器件,并研究了该异质结构的热力学稳定性、电子结构等特性。研究发现所有宽度的蓝磷-砷烯横向异质结均满足实验合成条件,且在室温下保持稳定。异质结可以自发形成一个具有Ⅱ型带偏的直接带隙半导体,因此克服了蓝磷、砷烯材料固有的间接带隙缺憾,为实现高量子效率光电子器件提供了新出路。基于能带结构分析,进一步创新性的提出了一种基于横向异质结的新型四端口栅控电子器件。相较于传统微电子工业中的场效应晶体管,该电子器件具有高开态电流,高开关比等优势,因此为微电子工业中高密度集成电路内进一步实现高性能提供了新途径。