聚酰亚胺/Ag@Al2O3复合薄膜的结构与性能研究

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高介电材料具有良好的储存电能和均匀电场的作用,在电子、电机、电缆行业中都有非常重要的应用。聚酰亚胺在高分子材料中耐热性几乎是最高的,在高性能介电材料中有明显的优势,但其本身的介电常数不高,因此其介电常数的提高需要通过添加其它填料来获得。本文采用具有核壳结构的纳米颗粒作为填料对聚合物进行填充改性,来获得高介电常数和低介电损耗的电介质材料。首先采用一步法和二步法制备了具有“核-壳”结构的Ag@Al2O3纳米粒子,采用紫外-可见光谱仪、扫描电镜、红外光谱测试仪及透射电镜对纳米粒子的化学组成和微观结构进行了表征。结果表明,一步法合成的Ag@Al2O3粒子的粒径比两步法合成的更小,更均匀;通过改变Ag和Al2O3的摩尔比,可以制备出不同粒径的纳米粒子,且纳米粒子的粒径随铝离子浓度的增大而逐渐减小。当Ag和Al2O3摩尔比为1:10时,纳米粒子粒径达到纳米级别。当Ag和Al2O3摩尔比为1:20时,粒径最小。通过红外光谱分析可知,一步法制备的纳米粒子中,有Al2O3存在;透射电镜测试可以看出,所合成的Ag@Al2O3纳米颗粒已经达到了纳米级别,Al2O3对Ag的包覆情况良好,初步形成了核壳结构。采用原位聚合法将制备的Ag@Al2O3核壳粒子掺杂到聚酰胺酸中,经热亚胺化制备出一系列掺杂不同粒子、不同无机含量以及双粉体添加的复合薄膜。采用扫描电子显微镜(SEM)对复合薄膜的微观形貌及结构进行了表征。结果表明,Ag@Al2O3纳米核壳粒子在聚酰亚胺基体中分布均匀,掺杂量为8wt%时,纳米粒子的分散性最好。对复合薄膜介电性能测试结果表明,当纳米粒子掺杂量为8wt%,且采用n(Ag):n(Al2O3)为1:10和n(Ag):n(Al2O3)为1:20的两种粉体按质量比为3:1,制备的复合薄膜的介电常数最大,为29.32,而介电损耗仅为0.0104。击穿场强分析表明,复合薄膜的击穿场强随着无机含量的增加而逐渐降低。体积电阻率随掺杂量的增加,呈先略有增大然后急剧下降的趋势,峰值出现在4wt%左右,达9.26×10(13Ω·m,比纯PI薄膜高出26.8%。随着Ag@Al2O3粒子的含量的增加,力学性能分析结果表明,复合薄膜的拉伸强度和断裂伸长率的变化趋势相同,都大体呈逐渐下降的趋势;透光性能分析表明,复合薄膜的紫外-可见光透过率随纳米粒子含量的增加而逐渐降低;但复合薄膜失重5%和10%的温度差逐渐增大,减缓了复合薄膜的热分解速度,表明复合薄膜的热稳定性有所提高。
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