磁性载体快速分离铀的研究

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铀为广泛存在于自然环境中的放射性元素,通过饮用水和食物链等进入人体。正常人体中铀主要来自于摄入的水、食物以及空气。铀摄入人体后,主要蓄积于肝脏、肾脏和骨骼,其损伤表现为放射性损伤和化学损伤,根据剂量的大小,可以引起急性或慢性中毒,诱发疾病,因此铀的分离在放射卫生领域内有重要意义。目前微量铀分离的方法主要有溶剂萃取法、离子交换法、萃取色层法等,这些方法有着各自的特点。随着新材料和新技术的不断开发和应用,建立新型的、高效的、快速的分离方法将会为分离放射性核素奠定十分必要的基础。磁性载体分离技术是利用表面功能化的磁性载体,借助外加磁场作用实现分离的新技术,此方法集磁分离的简单操作和功能化萃取的高选择性为一体,对放射性核素分离具有选择性高、分离效果好、操作简便、经济成本低、产生二次废物少等优点。本文合成了磁性颗粒,通过物理包覆作用引入萃取剂磷酸三丁酯(TBP),从而展开功能化的磁性颗粒分离铀的行为研究。主要研究包括以下内容:(1)通过共沉淀法、微乳液聚合、物理包覆三个步骤合成得到磷酸三丁酯包覆的聚苯乙烯二乙烯苯(TBP/Pst-DVB-Fe3O4)磁性颗粒:FeCl2·4H2O和FeCl3·6H2O在N2保护、碱性条件下滴加油酸制备得到纳米Fe304磁性颗粒。Fe304磁性颗粒与苯乙烯(St)、二乙烯基苯(DVB)等在微乳液体系下聚合得到聚苯乙烯二乙烯苯(TBP/Pst-DVB-Fe3O4)磁性聚合物颗粒。物理结合磷酸三丁酯(TBP)制备得到磷酸三丁酯包覆的聚苯乙烯二乙烯苯(TBP/Pst-DVB-Fe3O4)磁性颗粒。(2)通过多种分析表征方法对TBP/Pst-DVB-Fe3O4磁性颗粒进行分析:Pst-DVB-Fe3O4磁性颗粒通过TEM和SEM表征显示该颗粒为球形,其粒径约为1μm左右;运用FT-IR对TBP/Pst-DVB-Fe3O4磁性颗粒进行了定性表征,表明通过物理作用,TBP包覆在磁性颗粒表面。VSM磁化曲线显示磁性颗粒具有超顺磁性特征,TBP/Pst-DVB-Fe3O4磁性颗粒的比饱和磁化强度Ms=4.32emu/g。热重分析表明TBP/Pst-DVB-Fe3O4磁性颗粒中Fe304的含量大约为10%。(3)优化和研究TBP/Pst-DVB-Fe3O4磁性颗粒合成与分离的相关条件优化了在TBP包覆Pst-DVB-Fe3O4磁性颗粒过程中TBP、乙醇的用量及温度控制。研究了TBP/Pst-DVB-Fe3O4磁性颗粒分离低水平铀溶液的行为,包括平衡时间、介质的酸碱性、初始铀浓度和TBP/Pst-DVB-Fe3O4磁性颗粒的用量等,获得磁性分离的优化条件。TBP/Pst-DVB-Fe3O4磁性颗粒分离50μg/L的铀溶液在20min左右达到平衡,5mol/LHNO3介质中,30mg TBP/Pst-DVB-Fe3O4磁性颗粒对铀有较高的分配系数。通过TBP/Pst-DVB-Fe3O4磁性颗粒对铀的吸附模型研究,初始铀浓度在0.2mg/L~1mg/L范围内,Freundlich模型符合TBP/Pst-DVB-Fe3O4磁性颗粒的吸附过程,得到Freundlich模型的方程为:Q=0.01186Ct1.2391通过以上研究,本论文不仅制备获得了磷酸三丁酯包覆的聚苯乙烯二乙烯苯(TBP/Pst-DVB-Fe3O4)磁性颗粒,并优化溶液体系下磁性分离铀的相关条件,得到了较好的分离效果;同时,探讨了磁性颗粒分离铀的吸附模型。
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