多酸—胺化石墨烯:一种两亲性复合材料制备及氧化脱硫催化活性研究

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燃料油中硫化物经燃烧产生的硫氧化物(SOx)是PM 2.5颗粒的主要来源之一,直接排放到空气中导致酸雨,对人体健康、大气质量及生态环境造成严重影响。因此,燃料油深度脱硫是环境和石化领域关注的热点问题。Keggin型多酸是目前报道的、为数不多的能够实现深度脱硫的催化剂,但面临的问题是如何将极性的多酸引入到油相中去发生催化反应。考虑到氧化石墨烯(GO)具有良好的两亲性和高比表面积,选择其作为多酸的载体以实现将极性多酸引入到非极性油相中。然而,由于GO表面带负电的官能团(如羧基)与多酸阴离子间存在着静电排斥力,导致多酸难以与GO复合,多酸担载量不能得到有效地控制。我们利用GO表面环氧官能团与氨基在温和条件下发生开环聚合反应得到胺化石墨烯(NGO),具体实验中我们将1,4-丁二胺修饰到GO表面得到胺化石墨烯(代号4NGO),然后将其浸泡在一定浓度的Keggin型磷钨酸溶液中,利用质子化的胺与多酸阴离子间的静电作用力将多酸引入石墨烯的片层中,得到复合材料(代号HPW-4NGO)。该材料中,石墨烯片层(苯环)为疏水端,氨基与多酸为亲水端。在以H2O2为氧化剂的条件下,HPW-4NGO能够高效地催化芳香族硫化物二苯并噻吩(DBT)的氧化,转化率达到100%。并考察了有机二胺的种类、温度、氧化剂用量等因素对氧化脱硫催化效果的影响。此外,由于胺化石墨烯与多酸阴离子间强的静电和氢键作用,HPW-4NGO具有较高的稳定性,重复使用4次催化活性没有明显地降低。
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