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化学链氧化是一种能够实现燃料低能耗高效利用的新技术,其包含完全氧化和部分氧化两类。化学链完全氧化(又名化学链燃烧)技术是一种洁净、高效的新一代燃烧工艺,可实现高效低成本的C02捕集。其通过氧载体在燃料与空气间的循环,实现化学能的梯级利用,具有更高的能量利用效率。化学链部分氧化是一种合成气制各新工艺：燃料(如甲烷)首先被氧载体选择性氧化为合成气(CO和H2的混合物),还原的氧载体在空气中再生。燃料和氧气分开进料不仅避免了爆炸的危险,还可使空气代替氧气,降低合成气生产成本。完全氧化和部分氧化的关键是控制氧载体上不同氧物种的活性和选择性。本论文研究了以钾盐修饰用于甲烷化学链部分氧化的Ce02氧载体和用于甲烷化学链完全氧化的Fe203基氧载体,探索控制两类氧载体上具有部分氧化能力和完全氧化能力氧物种的活性和含量的可行性。利用XRD、BET、H2-TPR等技术对制备的氧载体的物理化学性质进行了表征,并采用程序升温还原和恒温反应考察了不同氧载体对甲烷的氧化性能。结果表明,K2CO3的修饰不仅改善了Ce02氧载体的抗积碳性能,还增加了Ce02的表面氧物种的量,并可促进CH4转化率和CO生成浓度,但是在反应过程中生成副产物C02,并且会造成H2被深度氧化,从而导致H2的生成量降低,不利于得到H2/CO为2的合成气。Ce02作为助剂通过Ce-Fe之间的相互作用改善了Fe203表面氧缺陷的浓度,从而增加了Fe203表面氧物种的量,此外,Ce-Fe之间的相互作用还会造成氧载体发生晶格畸变,增加氧载体的缺陷,激发Fe203释放其晶格氧,促进其对甲烷的氧化活性。载体A1203的添加有利于氧载体具有较高的比表面积,使反应气与活性组分之间可以充分接触,改善了氧载体活性,促进了氧载体的与甲烷之间的反应速率。KNO3通过与活性组分之间的相互作用,增加了氧载体的表面氧缺陷,使氧载体的吸附氧含量增加,从而改善了铁基氧载体的还原性能,并增加了氧载体与甲烷的反应速率。KNO3对铁基氧载体的修饰还可以改善氧载体的抗积碳性能。其中10%KNO3/Ce-Fe/Al氧载体在化学链完全氧化循环反应过程中具有良好的循环反应性能,是性能优良的化学链燃烧氧载体。