负载姜黄素的PEG化阿霉素胶束的制备、表征及其抗多药耐药肿瘤活性研究

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阿霉素(Doxorubicin,DOX)是临床上常用的蒽环类抗肿瘤抗生素。大量研究表明,阿霉素抗肿瘤效果的实现主要是通过引起肿瘤细胞的凋亡,其机制是干扰细胞RNA和DNA的合成。阿霉素对多种恶性肿瘤均具有明显而确切的疗效,例如:急性白血病、恶性淋巴瘤、乳腺癌、支气管肺癌、卵巢癌和膀胱癌等。但同时,阿霉素也具有显著的毒性和副作用,长期使用阿霉素容易使肿瘤细胞产生多药耐药性。据报道,聚合物-抗肿瘤药物轭合物能提高药物溶解度,并在一定程度上克服肿瘤的多药耐药性,本文合成了三种PEG化阿霉素轭合物:(1)mPEG-CA-DOX;(2)mPEG-SA-DOX;(3)FA-PEG-SA-DOX。旨在考察不同酸酐和叶酸修饰下的轭合物作为纳米药物载体的区别及优缺点。并且制备了PEG化阿霉素轭合物载姜黄素的胶束用来考察其在逆转肿瘤多药耐药方面的效果。首先我们成功地合成了mPEG-CA-DOX、mPEG-SA-DOX和FA-PEG-SA-DOX三种轭合物,并通过核磁共振氢谱表征了它们的结构。然后,我们采用固体分散-超声法制备了mPEG-CA-DOX、mPEG-SA-DOX和FA-PEG-SA-DOX的空白胶束及其载姜黄素的胶束,并对胶束的粒径、粒径分布、载药量、包封率等进行了表征。实验结果表明:空白胶束及载药胶束的粒径均小于100 nm,粒径均一(PDI<0.290)。三者姜黄素的载药量均大于7.48%,包封率大于44.85%。体外释放结果显示,mPEG-SA-DOX胶束和CUR/FA-PEG-SA-DOX胶束的释放均具有明显的pH依赖性。最后,我们选用人类乳腺癌MCF-7细胞及耐药株MCF-7/ADR细胞对所合成的轭合物及所制备的胶束在细胞水平上进行了评价。体外抗肿瘤实验表明:三种轭合物对MCF-7的细胞毒性均比阿霉素小很多,而对MCF-7/ADR细胞而言,三种轭合物的细胞毒性均比阿霉素大,显示出一定程度上的逆转多药耐药的特性。对载药胶束的细胞毒评价结果显示,阿霉素和姜黄素显示出一定的抗肿瘤协同增效作用,并且胶束组的细胞毒性最大。细胞摄取研究结果表明,叶酸介导的肿瘤靶向作用能够提高肿瘤细胞对胶束的摄取量。细胞外排实验说明CUR/FA-PEG-SA-DOX胶束能有效减少MCF-7/ADR细胞对阿霉素的泵出。
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