【摘 要】
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柔性电致变色超级电容器是一种新型的多功能储能器件,既可以对外供电,又可以通过颜色反应器件的储能状况,同时在弯曲变形过程中,仍能够保持良好的储能性能和电致变色性能,在多个领域具有重要研究价值和应用价值。本论文采用柔性基底负载高度取向的CNT透明导电薄膜,并在CNT上恒电位沉积WOx,发展WOx/CNT复合薄膜柔性电致变色电极,并对其储能及变色性能进行了系统研究。主要内容包括以下几个方面:（1）WOx
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柔性电致变色超级电容器是一种新型的多功能储能器件,既可以对外供电,又可以通过颜色反应器件的储能状况,同时在弯曲变形过程中,仍能够保持良好的储能性能和电致变色性能,在多个领域具有重要研究价值和应用价值。本论文采用柔性基底负载高度取向的CNT透明导电薄膜,并在CNT上恒电位沉积WOx,发展WOx/CNT复合薄膜柔性电致变色电极,并对其储能及变色性能进行了系统研究。主要内容包括以下几个方面:（1）WOx/CNT复合膜的制备及结构表征。首先,通过旋涂法制备柔性基底,然后在柔性基底上干纺CNT,最后在复合薄膜基底上进行恒压沉积WOx。通过SEM、XRD、Raman、XPS等对复合膜电极的结构进行表征。结果表明,CNT薄膜电极上沉积的WOx为颗粒结构,且随着WOx的沉积量增多,颗粒变大、发生团聚。另外,Raman结果表明WOx为水合结构,且XPS谱表明WOx中W6+与W5+共同存在,W6+:W5+为7:1。（2）WOx/CNT复合薄膜电极在水系电解质中的储能及变色性能调控方法研究。本文系统研究了CNT厚度、WOx沉积时间及WOx面电量密度对所得WOx/CNT复合薄膜电化学储能性能和电致变色性能的影响规律。CNT厚度的增加可有效提高薄膜的导电性,并有利于提升单位面积上WOx的沉积量,进而提升所得复合薄膜的储能性能和电致变色性能;WOx沉积时间在适当范围内增加可提升单位面积的沉积量,提升所得复合薄膜的面积比电容和电致变色性能,但沉积时间过长会导致WOx的团聚,不利于储能性能和变色性能的提升;通过WOx面电量密度则可以精确控制单位面积上WOx的沉积量,进而调控其储能性能和电致变色性能。当CNT厚度为200 nm、WOx沉积时间为20 min时,所得WOx/CNT复合薄膜在0.1m A/cm~2的面积比电容可以达到19.93 m F/cm~2。在此基础上,进一步组装超级电容器并研究了其储能性能,复合薄膜电极在电流密度为0.5 m A/cm~2时,比电容为3.13m F/cm~2,与单电极相比下降了许多。这是因为活性物质WOx会溶解于水系电解质中,因此超级电容器的储能受到影响。复合薄膜超级电容器的透光率为21%,变色过程中变色不明显。同时,该超级电容器具有良好的柔性,经200次循环,容量仍能保持74.12%。（3）WOx/CNT复合膜电极在有机电解质中的储能及变色性能调控方法研究。本文系统研究了CNT厚度、WOx面电量密度对所得WOx/CNT复合薄膜在有机电解质中的电化学储能性能和电致变色性能的影响规律。随着CNT厚度的增加,复合薄膜的导电性更好,故其倍率性能有所提升,但由60 nm增加至100 nm后,倍率性能没有明显变化;随着WOx面电量密度在一定范围内的增加,单位面积上的活性物质增多,所得复合薄膜面积比容增加,但当WOx面电量密度由-0.4 C/cm~2进一步增加至-0.5 C/cm~2时,由于WOx过厚,复合薄膜倍率性能明显变差。当CNT厚度为60 nm、WOx沉积面电量密度为-0.4 C/cm~2时,所得WOx/CNT复合薄膜在0.1 m A/cm~2的面积比电容可以达到5.84 m F/cm~2。进一步研究基于该复合膜组装所得超级电容器的电致变色性能,当正负极电压为1.8 V时,负极薄膜处于着色态,显示蓝色,在463 nm处复合膜的透光率为56.95%,在800 nm处复合膜的透光率为33.89%,样品具有较宽的光学调制范围。同时,该超级电容器具有良好的柔性,经过100次弯曲,比容量保持率为80.13%,当弯曲次数达到1000时,容量仍能保持65.12%。综上所述,本文在柔性薄膜基底上通过恒压沉积制备了WOx/CNT复合薄膜电极,研究了薄膜电极在水系电解质及有机电解质中的储能及变色性能,由此制备出了柔性电致变色超级电容器,并发展出了WOx薄膜的可控制备方法。该电极和其制备方法可推广至其他柔性电致变色储能器件,在发展多功能器件中具有良好的普适性。
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