铀作为核燃料循环过程中的关键核素之一,同时也是一种剧毒的污染物,一旦被排放或者泄露到自然水体中,会给人类和其他生物的生命安全带来严重的威胁。因此,开发先进技术和新型材料应用于水体中铀酰离子的去除具有重要的意义。本论文基于含磷配体对铀酰离子的特异性亲和作用,合成出两种不同的磷酸化复合材料,采用宏观批实验技术和微观表征手段系统探讨它们在一系列环境条件下对U(Ⅵ)的去除性能和富集机制。具体研究内容和成果包含如下两个方面:1.通过“水热法”和“一锅法”合成植酸(PA)修饰的钛纳米管(TNTs)的复合材料(PA/TNTs),并将其用于U(Ⅵ)的吸附。粉末衍射(PXRD)、傅里叶变换红外(FTIR)、Zeta电势、热重分析(TGA)和透射电镜(TEM)等表征证明该磷酸化复合材料的成功合成,并且修饰前后TNTs的管状结构基本保持不变。STEM得到的元素Mapping图谱展示了含磷组分在钛纳米管上的分布情况。吸附实验的结果表明,PA/TNTs复合材料对U(Ⅵ)展示了优良的去除性能。在p H=5.0,T=293 K时,饱和吸附容量为1.16×10-3 mol/g,吸附平衡时间为6 h。并且PA/TNTs对U(Ⅵ)的吸附选择性明显优于其它共存的金属阳离子。结合宏观吸附/解吸实验和微观PXRD、FTIR、固态荧光(solid fluorescence)、EXAFS等表征的结果,得到PA/TNTs对铀酰的去除机理主要为内层络合作用。综上,PA/TNTs复合材料是从废水中富集U(Ⅵ)的优良候选材料。2.基于前期关于PA/TNTs复合材料的合成以及对其吸附性能的相关研究结果,我们选取了比表面积更大,表面官能团更为丰富,更易于改性和修饰的氧化石墨烯作为基底材料。立足于进一步提高磷酸化改性的效率和均匀程度,通过结合酰胺化和Arbuzov反应开发了一种定向合成的策略来制备新型磷酸化氧化石墨烯(GO)-壳聚糖(CS)复合材料(GO-CS-P),并研究其对U(Ⅵ)的去除性能。通过SEM、TEM、PXRD、FTIR、Zeta电势和TG等表征证实了GO与CS的交联以及随后的GO-CS复合物的磷酸化。STEM得到的元素Mapping图谱表明材料表面含磷基团的均匀分布。吸附实验验证了GO-CS-P对U(Ⅵ)具备优异的吸附性能:15 min内可达吸附平衡,在p H=5.0,T=293 K时,最大吸附容量为779.44 mg/g,高于目前所报道的一系列吸附剂材料。GO-CS-P在含有多种竞争金属离子的混合体系中也能对U(Ⅵ)表现出优异的吸附选择性。另外,结合解吸实验、PXRD、FTIR、XAS和XPS的结果探索GO-CS-P对U(Ⅵ)的吸附机理。结果表明,GO-CS-P对U(Ⅵ)的高效去除由内层络合作用主导并伴随少量的还原作用的贡献。综上,GO-CS-P对U(Ⅵ)去除具有快速、高效、高选择性等特点,是用于含铀废水净化的潜在吸附材料。本论文成功制备了两种磷酸化复合材料PA/TNTs和GO-CS-P,并通过一系列光谱表征技术从微观角度明确了材料的合成机制以及结构特征。静态吸附试验探究了各种环境因素对U(Ⅵ)在两种复合材料上宏观吸附行为的影响,结果表明不同水溶液体系中U(Ⅵ)的赋存形态、材料表面性质与材料的吸附性能的变化趋势具有显著的相关性。选择性实验阐明了功能化材料的表面性质和金属离子的本征特质对吸附剂选择性的影响。最后,结合吸附实验和光谱表征的结果,从宏观和微观层面探讨了U(Ⅵ)和复合材料之间的相互作用机制,揭示了材料结构和吸附性能之间的内在联系,建立了宏观性能和微观结构之间的构-效关系。本研究成果对含铀废水的治理展现了一定的应用潜力,并且能够为后续合成高效、高选择性的吸附剂材料提供了理论和实验依据。