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本文以聚烯烃热塑性弹性体(POE)为主要材料对硅橡胶混炼胶(SRC)进行共混改性,制备了系列具有高强度、低表面能、高电磁屏蔽性能和高介电性能的SRC/POE共混复合材料,系统地研究了POE结构对SRC/POE共混物相态结构变化和非等温结晶行为的影响,探讨了SRC/POE共混物的相态结构对其力学性能和表面能的影响,并进一步考察了1-乙烯基-3-乙基咪唑溴盐离子液体(ILs)修饰多壁碳纳米管(MWCNTs)对SRC/POE共混复合材料电磁屏蔽性能和介电行为的影响机制。完成的主要研究工作和成果总结如下:1)采用DSC研究了POE的结构对SRC/POE共混材料非等温结晶行为的影响,同时又采用SEM研究了POE的结构对SRC/POE共混材料微观形貌的影响。发现POE中?-烯烃单体的结构以及乙烯和?-烯烃两种结构单元的比例是影响其聚集态形成过程的主要因素。乙烯-丁烯共聚物与SRC共混时材料呈典型的海岛结构,乙烯-辛烯共聚物与SRC共混时材料呈类双连续结构,当使用陶氏公司牌号为8150,辛烯含量为25wt%的POE与SRC共混制备的材料力学性能较好,其拉伸强度和直角撕裂强度分别为6.6 MPa和27.8 k N/m。2)通过DSC对SRC/POE共混材料的相态结构进行分析,研究了相态结构的改变对其性能的影响。发现随着SRC量的增加,共混材料中POE的结晶温度和结晶度均先降低后升高,当SRC含量较高时,POE链段与SRC链段之间的作用力减弱,相容性降低,且SRC/POE共混材料的相态结构发生改变,由双连续结构转变为海岛结构,表面能呈阶梯式递加。其中,当SRC含量为10wt%时,SRC/POE共混材料的表面能为11.2 m J/m2,拉伸强度为15.8 MPa,断裂伸长率为456%,直角撕裂强度达到45.6 k N/m,综合性能优于POE和其它组成的SRC/POE共混材料。3)通过共混制备了ILs修饰MWCNTs(MILs)含量和固体填料网络结构不同的SRC/POE/MILs共混复合电磁屏蔽材料,并对MWCNTs的表面修饰机理,共混复合材料的相态结构、非等温结晶行为、介电行为、力学性能变化以及电磁屏蔽性能进行了研究。通过控制共混工艺,使MILs分散在SRC相中,并且SRC/POE和SRC/POE/MILs共混复合材料呈现出双连续相态结构,MILs的引入破坏了POE所形成的宏观有序结构的规整性,MILs与聚合物、含有MILs的SRC相和POE相的介电常数和电导率差别显著增大,SRC/POE/MILs共混复合材料在低频范围内的介电损耗逐渐增加。SRC/POE/MILs共混复合材料基体内的MILs导电网络、界面极化和对离子极化随着MILs含量的增加逐步增强,ILs和MWCNTs的协同作用大幅度提高了材料的电磁屏蔽性能,尤其是吸收效能增加的程度更高。当SRC含量较少时,MILs形成了更致密的固体填料网络,SRC6/POE4/7.0MILs共混复合材料在9 GHz处的电磁屏蔽性能可达22.5 d B,比SRC6/POE4共混材料的电磁屏蔽性能提高了24倍。4)通过共混工艺控制MILs分散在POE相中,制备了系列SRC/POE-MILs共混复合介电材料,并研究了MILs对SRC/POE-MILs共混复合材料聚集态结构、介电性能及力学性能的影响。发现共混复合材料的加工工艺可以影响共混复合材料的相态结构,SRC6/POE4-MILs呈现双连续相结构,SRC8/POE2-MILs呈现海岛结构。随着MILs含量的提高,POE形成宏观有序结构的能力受到抑制,其熔体结晶能力进一步下降,熔点进一步降低,且SRC/POE-MILs共混复合材料的介电常数在频率谱上出现了明显的介电极化台阶,空间电荷载流子在MILs与聚合物界面进行聚集,在SRC/POE基体中形成界面极化。在100 Hz频率下,SRC6/POE4-7.0MILs的介电损耗为36.1;SRC8/POE2-7.0MILs的介电损耗为0.6,海岛结构显著抑制电导损耗,并且SRC8/POE2-7.0MILs的介电常数为99.6,其介电性能得到明显改善。