苯甲醛是最简单的芳香醛,不仅自身在医药、香料、食品等行业具有广泛的用途,还是重要的化工中间体。目前,苯甲醛的来源主要通过甲苯侧链氯化水解法生产或由甲苯液相氧化生产苯甲酸过程的副产物中得到,但这两种主要工业过程,都存在着工艺复杂、产物选择性差、腐蚀生产设备、污染环境等缺点,因此开发绿色高效的苯甲醛生产工艺具有重要的意义。基于对环境、经济等因素的考虑,使用环境友好、廉价的氧气作为氧化剂进行甲苯液相直接氧化制苯甲醛的方法具有较高的应用价值,同时,该过程中如何提高催化剂的活性与选择性,避免目标产物苯甲醛的过度氧化也是典型的基础研究难题。根据近几年选择催化氧化反应研究的文献报道及我们课题组近期的研究成果,通过对催化剂的活性中心外围用无机或有机材料进行修饰,可以大幅度改变催化剂的性质,尤其是可能极大地提高对某一产物的选择性。在本实验室前期工作基础上,本论文工作中将金属钯纳米粒子引入到十六烷基膦酸修饰的担载氧化铁催化剂中,可在进一步温和的反应条件下,保持催化剂同样的高活性和苯甲醛产物的单一选择性。通过多种表征手段对催化剂的结构和性质进行了分析,并与催化反应结果进行了关联。主要研究内容如下:1、首先将较高含量的氧化铁均匀负载于实验室自制的短纳米棒状氧化铝表面,进而在氧化铁表面结合不同密度的十六烷基膦酸分子,用以改变催化剂的亲水亲油性能,同时调节催化剂表面性质和调制反应分子的扩散通道的作用。使用该纳米复合结构催化剂用于甲苯液相氧化反应时,在甲苯/水(弱酸性)两相体系中,发现氧化铁负载量为20%,表面十六烷基膦酸密度为1个/nm2时,可以实现64%的甲苯转化率,同时只生成单一产物苯甲醛。2、为了使甲苯选择催化氧化反应在更加温和的条件下进行,制备了一系列引入金属钯纳米粒子的十六烷基膦酸修饰的氧化铝担载氧化铁催化剂,即用引入贵金属钯纳米粒子的方法提升催化剂的甲苯液相选择氧化反应性能,结果表明,经过这一改进的催化剂,通过优化催化剂组成,在Pd含量为3%,Fe2O3含量为15%,表面十六烷基膦酸密度为1个/nm2时,可以在中性溶液,其他条件不变的条件下,达到75%的转化率并只生成单一产物苯甲醛。从酸性到中性条件,即使反应机理可能存在较大的变化,但催化剂仍能保持高的反应性能,这反应了这种结构类型催化剂的可调变性。同时,反应条件更加的温和,有利于该过程的实用化。本研究结果为这种多尺度配合的高性能催化过程走向工业应用做出了有益的贡献。