【摘 要】
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局域表面等离子体共振（Localized Surface Plasmon Resonance,LSPR）是光与纳米尺寸金属粒子相互作用的一种现象。通过调节金属纳米材料的尺寸、形貌、壳层结构和所处背景媒质的理化性质调控吸收光谱,设计各种功能的纳米光子器件,在光谱调控、传感监测、太阳能电池以及医学成像等领域有广泛的应用潜力。相比于Au、Ag等贵金属,由于Cu材料储量丰富且光学性能优异,近年来广受关注。
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局域表面等离子体共振（Localized Surface Plasmon Resonance,LSPR）是光与纳米尺寸金属粒子相互作用的一种现象。通过调节金属纳米材料的尺寸、形貌、壳层结构和所处背景媒质的理化性质调控吸收光谱,设计各种功能的纳米光子器件,在光谱调控、传感监测、太阳能电池以及医学成像等领域有广泛的应用潜力。相比于Au、Ag等贵金属,由于Cu材料储量丰富且光学性能优异,近年来广受关注。但是,目前对纳米结构Cu的光学性能调控多局限于改变形貌实现,因此LSPR的光谱调控范围较窄。为了扩展Cu基纳米材料的光学性能调控维度和范围,论文通过理论模拟仿真与实验相结合的方法,设计并制备了不同维度的Cu单质,探讨了尺寸、形貌对纳米Cu单质的LSPR调控规律。并设计制备了不同结构的Cu@Ag复合金属,研究了Cu/Ag比对复合金属LSPR光学吸收的影响。（1）本文利用时域有限差分法（Finite-Difference Time-Domain,FDTD）建立了Cu纳米球模型,仿真了尺寸与阵列间距对Cu纳米球的LSPR特征吸收光谱的影响规律。研究表明:75-300 nm范围内,随着Cu纳米球直径的增加,LSPR特征吸收发生红移;Cu纳米球阵列间距增大,LSPR特征吸收发生蓝移。论文通过水热法,实验制备了相应尺寸的Cu纳米球,并对其LSPR特征吸收进行了研究,实验结果与仿真趋势一致,吸收光谱可调范围为582-599 nm。（2）本文仿真和实验研究了一维结构Cu纳米线LSPR特征吸收的调控机制。研究了纳米线直径、间距以及背景介电环境（去离子水、乙醇、正己烷）等参数对Cu纳米线的LSPR特征吸收的影响。研究表明:75-300 nm范围内,随着Cu纳米线直径的增加,其LSPR特征吸收光谱可以从568 nm红移至630 nm,且特征峰强度同时增加;与Cu纳米球不同,Cu纳米线的间距排列对其LSPR谱的影响较小,可以忽略不计;Cu纳米线的LSPR特征吸收峰随着周围介电环境的折射率增加而红移。其原因是由于介电常数的增大,引起的极化电场使得有效电场被削弱,最终导致内部电子的回复力变小,使得吸收峰红移。（3）本文探索了二维结构Cu纳米片的LSPR特征吸收的调控机制,对不同尺寸、厚度的三角形Cu纳米片和六边形Cu纳米片的LSPR光谱进行研究。仿真结果表明:三角形和六边形Cu纳米片有更宽的光谱调控范围。当三角形Cu纳米片的边长从30 nm增加到400 nm时,其LSPR特征吸收峰从661 nm红移到1058 nm;六边形Cu纳米片边长从30 nm增加到70 nm时,其LSPR特征吸收峰从624 nm红移到812 nm处。实验中,由于纳米片的堆积效应,相应吸收光谱范围小于仿真结果,其原因是二维Cu纳米片厚度的增加,会导致LSPR特征吸收峰发生明显蓝移。因此,使纳米片充分分散,防止堆叠效应,是保障Cu纳米片LSPR特征吸收光谱调控范围扩大的有效方法。（4）论文采用牺牲模板法分别在Cu纳米球、线和片上沉积Ag纳米球,生长了不同Cu/Ag比的Cu@Ag纳米材料,研究了结构与成分对Cu@Ag纳米材料LSPR特征吸收峰的调控机制。结果表明:对Cu纳米球和线沉积Ag球的复合结构,Cu/Ag比大于1:0.16或者小于1:3时,LSPR特征吸收峰出现单峰,Cu/Ag比处于两者之间时,通常显示偶极和四极两种类型的特征吸收峰,其最大波长分别出现在648和650 nm处。由于Cu@Ag纳米片的各向异性以及受到等离子体杂化机制的影响,LSPR特征吸收峰位与Cu@Ag纳米球、线不同;当Cu/Ag比位于1:0.5和1:1时,Cu@Ag纳米片出现三峰响应。通过控制Cu/Ag比,可以使三角形Cu@Ag纳米片和六边形Cu@Ag纳米片的调控范围分别达到260-595 nm和339-795 nm。因此相比较于单金属,多维的Cu@Ag复合金属可以更大程度地拓展LSPR光谱调控范围。
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