基于碳减排与碳中和目的,为开发出低碳、低排放、经济性、固碳容量高、固碳速率快的胶凝材料的制备方法,本文从研究单矿相水化-碳化机理出发,利用石灰石尾矿与固体废弃物,制备了固碳胶凝材料,研究了其在应用过程中的水化-碳化协同耦合机制,并评价了其在应用过程中的固碳效益。主要研究内容及结果如下:在水化养护、碳化养护、水化-碳化循化三种养护环境下,研究了矿物相C3S、β-C2S、γ-C2S、C3A、Ca（OH）2、P.I水泥（P.I）、低热硅酸盐水泥（PLH）及钢渣（SS）的水化、碳化以及水化-碳化交互影响机制,明确了不同矿物的固碳容量及固碳机制。研究表明:碳化及水化过程对微观结构的塑造,是胶凝材料固碳性能、物理性能以及耐久性能的重要影响机制。不同矿物在碳化及水化反应中对材料孔结构的影响不同,不同的孔结构对CO2的扩散、吸附及固化拥有着不同的能力。碳化产物与水化产物的形成降低了基体的孔隙率和毛细孔含量,从而制造新的孔结构,即微观孔隙结构致密化。但循环养护过程中发现碳化后水化反应的进行将提高基体孔隙含量,因为碳化环境中湿度较低,且碳化产物的生成消耗了基体内部的水分,并切割了联通孔隙,形成了致密的包裹层,致使孔容减少,二氧化碳扩散通道受阻。转至水化环境养护后,基体孔溶液含量增加,水化产物的进一步生成打破了碳化产物的包裹,从而增大了孔隙率。相比于碳化养护,循环养护促进了C3S、β-C2S、C3A、γ-C2S、P.I、PLH及SS固碳反应的发生,样品的固碳量,随着交替循环养护次数的增加而增加。水化-碳化循环养护有利于C3S、β-C2S、γ-C2S、P.I、PLH及SS固碳反应的发生,碳化-水化循环养护有利于C3A固碳反应的发生。基于各矿物相特点,以石灰石尾矿及电石渣为主要原料,分别设计制备了尾矿基-固碳胶凝材料（WK-CFCM）以及固废基-固碳胶凝材料（GF-CFCM）。通过对尾矿的化学成分进行设计、调整,对煅烧制度进行研究,制备出的WK-CFCM碳化28天后实际固碳量达到36.24%,固碳程度达到61.74%。通过调节Ca（OH）2的含量,调控了固碳胶凝材料矿物相种类及含量,系统研究了Ca（OH）2对GF-CFCM物理性能、碳化性能及其水化-碳化耦合机制。结果表明:矿物相Ca（OH）2显著提高了GF-CFCM的渗透性,增大了基体的孔隙率,显著增强了GF-CFCM的理论固碳量、碳化速率及碳化后抗压强度。循环养护HCHC样品的实际固碳量远高于碳化28天。循环养护相同时间下,样品碳化-水化循环养护的实际固碳量均低于水化-碳化循环养护及碳化养护。为进一步提高GF-CFCM碳化速率,调控、优化了其孔结构。结果表明:通过对矿物相Ca（OH）2粒径的调控,切割细化了固碳胶凝材料反应前基体的毛细孔,构筑了纳米孔隙,吸附了更多CO2,从而增强了GF-CFCM的固碳能力,最高实际固碳量达到49.1%,且HCHC循环后的固碳量始终高于CHCH循环养护。以钢渣调控了CFCM反应后的水化产物含量,从而改变孔结构的分布,增强了CO2扩散溶解速率。养护环境中CO2浓度越高,孔隙溶液中CO2饱和度越高,碳化反应越迅速。CFCM于湿度为75±5%RH时的实际固碳量及固碳反应程度最佳。制品结构的改变极大影响了GF-CFCM对CO2的固化能力,孔隙率的增加增强了GF-CFCM的碳化速率。GF-CFCM的生产节约了大量的能源与资源,并具有优异的固碳能力,以CFCM制备300kg/m~3以及600kg/m~3的泡沫混凝土后,其生命周期内累计碳排放分别为-34.7kg及-31.7kg。与P.I水泥对比,其标准煤耗降低了51.2 kg/t胶凝材料,资源消耗减少了42.1%,CO2、NOx及SO2排放量均减少了42.1%。