锂离子电池石墨烯基复合负极材料的制备与性能研究

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摘要:本文采用Hummers法制备出氧化石墨烯(GO),并以N2H4·H2O为还原剂制备出石墨烯材料;分别采用喷雾干燥-烧结法和液相还原法制备出钛酸锂/石墨烯(LTO/G)复合材料;探索了氧化亚铜/石墨烯(Cu2O/G)复合材料的原位合成。采用XRD、SEM、TEM、FT-IR、 Raman对材料的物理性能进行表征,并用充放电测试考察了材料的倍率性能和循环稳定性,同时结合循环伏安法和交流阻抗法对电极材料的锂离子嵌入/脱出动力学进行分析。采用氧化还原法制备得到石墨烯材料,当充放电范围为0.005-3.0V时,材料在0.1C下的放电比容量为1212.5mAh-g-1,充电比容量为612.4mAh·g-1,首次库仑效率为50.5%。30次循环过后,材料的可逆比容量为609.3mAh·g-1。但是随着电流密度的增加,材料的可逆比容量迅速下降。采用喷雾干燥-烧结法制备了LTO/G复合材料,焙烧温度4000C,石墨烯含量为3%的复合材料表现出了最优的电化学性能:复合材料在5C、10C、20C时的充电比容量分别为161.2、147.1和122.5mAh·g-1,相对于LTO,容量分别提高12.17%、33.36%和85.32%。通过交流阻抗测试计算得出的LTO与LTO/G的锂离子扩散系数(D)分别为5.737×10-16和1.045×10-15cm2·s-1.采用液相还原法制备了LTO/G复合材料,当石墨烯含量为3%时,材料的电化学性能最好。复合材料在20C的充电比容量(118.7mAh·g-1)要高于LTO10C时的比容量(110.3mAh-g-1)。采用一步还原法合成了Cu2O/G复合材料,当石墨烯含量为20%时,复合材料表现出了比Cu20优越的电化学性能:当充放电电流密度为50、100、800mA.g1时,Cu2O/G的充电比容量分别为567.3、374.1和106.3mAh·g-1,而Cu2O的充电比容量分别为353.1、76.6和6mAh·g-1,循环伏安和交流阻抗测试也表明了石墨烯的加入提高了材料的导电性。图51幅,表13个,参考文献114条。
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