熔盐堆（MSR）是采用熔盐作为冷却剂,燃料直接熔融在熔融盐中的六种第四代先进核能系统候选堆型之一。其结构材料在服役环境下直接与高温熔盐接触,这对合金结构材料的长期服役提出了严峻的挑战。合金结构材料在服役环境下长期的腐蚀行为主要表现在两个方面,一方面合金内部的活泼元素Cr在熔盐的作用下扩散到合金-熔盐界面,通过电子转移等化学、电化学过程扩散至熔盐中,被流动的熔盐带走。合金元素Cr的选择性流失形成表面点蚀和晶界腐蚀,进一步引起合金材料机械性能下降。另一方面,核素裂变在燃料盐中产生大量的裂变产物,例如95Nb、99Mo、95Tc、103Ru、125Sb、132Te等,它们会沉积在结构材料表面并扩散到结构材料内部,引起结构材料微观结构的变化乃至性能的降低。特别是裂变产物Te已被证明是引起结构材料在熔盐环境下晶界脆化的主要原因之一。合金结构材料的原子扩散行为及机制对于理解其在服役环境下的行为,例如腐蚀、辐照等具有重要的理论参考价值。本论文铁基材料作为理论模型体系,在发展基于第一性原理高通量计算方法的基础上,从原子尺度上探索了裂变产物（Te、Nb、Mo、Tc、Ru和Sb）和合金元素（Cr、Al、Mn、Co、Ni和Cu）在金属铁体相中的扩散机理,重点阐述了裂变产物和合金元素在扩散行为上的差异,为铁基合金在熔盐堆中的应用提供了理论支持。主要的研究内容和结论如下:1.论文研究了金属铁中多个代表性固溶元素及裂变产物元素的扩散机制。为了实现大量的结构优化、扩散路径计算及能量分析,满足VASP计算的快速批量提交任务、便捷过程检查及结果分析的需求,设计开发计算辅助程序Vasp CZ。该程序已经在Git Hub开源,提供了命令行用户界面和底层的python库,极大地提高了计算效率。2.论文研究了裂变产物Te及多种合金固溶元素Cr、Al、Mn、Co、Ni、Cu、Mo、Nb、Ti、V和W在体心立方铁（bcc-Fe）中的稳定性及扩散行为。对于裂变产物Te的稳定性,由于较大的原子尺寸,Te原子倾向存在于取代位,其形成能为1.03 e V,远低于间隙位（8.109.12 e V）。Te与单空位之间存在较强的相互吸引作用,且Te容易导致空位聚集在其附近。Te-V2团簇的扩散性质的计算结果表明,空位的进一步引入对Te的扩散势垒没有显著影响。Te-V对和Te-V2团簇下Fe原子的扩散势垒均受到较大影响,变得更为困难。Te扩散的指前因子0与其他合金元素相当,但Te扩散的激活能Q比其他合金元素低得多。Te与空位较强的相互吸引作用是Te扩散激活能较低的主要原因。基于Arrhenius公式的扩散系数的计算结果显示,Te在700-1300 K温度范围内具有较大的扩散系数。以熔盐堆的运行温度（650℃）为例,Te在bcc-Fe中的扩散系数和Nb、Ti、Al、Mo等合金元素及Fe的自扩散系数相比大约高4个数量级。3.论文研究了不同裂变产物（Te、Nb、Mo、Tc、Ru和Sb）和合金元素（Cr、Al、Mn、Co、Ni和Cu）在面心立方铁（fcc-Fe）中扩散的微观和宏观性质。结果表明,大部分裂变产物、合金元素与空位的结合焓为负值,说明二者之间存在相互吸引作用。其中合金元素（Cr、Co、Mn和Ni）与空位的相互作用很弱,Te和Sb与空位的相互吸引作用在所有研究的元素中最强,但不足以导致空位在其附近的聚集。溶质元素对基体元素扩散影响的研究表明,所有裂变产物的存在均会阻碍Fe的扩散,而合金元素Cr的存在对Fe的扩散没有影响。不同元素的宏观扩散性质计算表明,fcc-Fe中所有元素的扩散指前因子0均相差不大,扩散系数主要受激活能的影响,在所有研究的元素中Nb、Mo、Sb和Te的激活能最低,其中Nb、Mo的低激活能来自较低的溶质-空位结合焓和扩散势垒的共同作用,而Sb和Te的低激活能仅来自非常低的溶质-空位结合焓。有限温度下扩散系数的顺序为:Nb>Sb>Te>Tc>Mo>Ru≈Cr>Ni>Fe。与合金元素相比,裂变产物在fcc-Fe中具有较大的扩散系数。综上所述,在堆环境下,金属结构材料内部缺陷与裂变产物、合金元素的协同作用,例如扩散、聚集等,会显著地影响材料的结构和性能。阐明材料内部空位缺陷与固溶元素、杂质的相互作用对理解服役环境下材料结构的动力学变化非常重要。因此,论文阐述了铁基合金的主要裂变产物和合金元素在铁基材料中的扩散行为,理解了溶质/杂质在金属铁中的扩散机制,相关结果将有助于理解裂变产物和合金元素在铁素体、马氏体和奥氏体不锈钢的基本行为及其扩散性质,进而对铁基合金在熔盐堆中的发展提供理论基础。此外,论文基于高通量计算需求开发的Vasp CZ程序有望为相关领域计算材料研究人员带来便利。