PT-Sn/Graphene-N对乙醇电催化氧化性能的研究

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直接乙醇燃料电池具有高的能量密度、适宜的工作温度、较高的环境友好度、易于装卸等优点,有望应用于便携式电器的电源,已经引起了广泛的研究兴趣。其中,乙醇电催化氧化反应所使用的催化剂主要是贵金属Pt,为了提高催化剂Pt的CO耐受性,一般还会掺入Ru、Ni、Au、Pb、Sn等其他过渡元素,形成二元或三元合金催化剂。为了将其进一步地推向商业化,较低成本的Sn作为第二金属与Pt共同作为催化剂具有巨大的研究价值。在催化剂的载体方面,石墨烯凭借其大的比表面积、高的电子传输率等优点,被认为作为催化剂载体可以促使催化剂更好地发挥其电催化性能。但是,当载体材料石墨烯表面的含氧官能团被完全还原时,会引起石墨烯的片层的重新堆叠导致比表面积的减小;而其表面的含氧官能团被部分还原时,又会引起导电性较差的问题;另外,由于催化剂金属纳米颗粒易于团聚而引起的催化效率低下,也是阻碍其商业化的关键问题。为了提高贵金属催化剂的催化活性,同时减少铂的使用量以节约成本,本实验使用氮掺杂石墨烯负载Pt-Sn纳米颗粒作为催化剂,并对直接乙醇燃料电池的电化学性能进行研究。  本实验采用的制备氧化石墨烯的方法是改进的Hummers法,再使用水合肼对其一步还原并掺氮,然后使用乙二醇对金属前驱体进行还原得到Pt-Sn纳米颗粒,并将其负载在载体表面上。本实验主要使用了X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)对所制备的样品进行了微观结构测试,使用了透射电子显微镜(TEM)进行了结构与形貌的综合表征,还使用了电化学工作站对所制备的催化剂材料的电化学性能进行了测试与表征。  实验结果表明,N掺杂石墨烯作为催化剂的载体时,得到的金属纳米粒子的粒径更小、分布更为均匀,其电化学活性面积和电催化反应的峰值电流均有大幅地提高;而加入Sn后,金属纳米颗粒的分散性有所提高,粒径有所减小,并且其反扫峰的峰值电流明显减小,催化剂的抗CO中毒性明显提高。二者均掺入的样品金属纳米颗粒分散最均匀、粒径最小,并且具有最高的电催化活性、最强的CO耐受性和最好的稳定性。
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