脉冲激光沉积是一种利用激光制备薄膜的工艺，具有沉积速度快、化学计量比保持好等优点，已经成功地应用于高温超导薄膜、铁电薄膜、压电薄膜以及锂电薄膜等的制备。但是，脉冲激光沉积设备的一次性投入较高，传统自组装设备的操作繁琐，限制了该工艺的应用。富锂正极材料是Li2MnO3和LiMO2（M=Mn，Co，Ni）的连续固溶体，具有较高的比能量密度（>300mAh/g），组成元素的储量丰富，显现出较好的应用前景，但是目前对富锂正极薄膜尚未有系统的研究报导。为了研究脉冲激光沉积富锂正极薄膜的有关问题，本文构建了新型脉冲激光沉积系统，利用集成后的新型脉冲激光沉积系统制备富锂正极薄膜，对所制备的富锂正极薄膜的相关性能进行表征，研究工艺参数对富锂正极薄膜制备的影响规律，探索制备富锂正极薄膜的合适工艺参数，并对其在全固态电池中的应用进行了探索性研究。针对原有及传统脉冲激光沉积设备存在的问题，本文通过对软硬件的改进，将真空规管控制器ACM1000、涡轮分子泵控制器ACT600T、加热控制器SRS10A以及步进电机等通过串口通信和I/O口控制与电脑整合，构建了新型脉冲激光沉积系统，实现了沉积过程的程序化自动运行，简化了脉冲激光沉积系统的操作，实现了脉冲激光沉积过程的可视化控制，实现了多靶逐层沉积，解决了传统脉冲激光沉积系统普遍存在的操作繁琐、劳动强度大、不能进行可视化多靶逐层沉积等问题。利用构建的脉冲激光沉积系统，本文采用单靶沉积和多靶沉积两种方式制备了富锂正极薄膜，并借助FESEM、XRD、XPS以及电化学充放电测试仪等对富锂正极薄膜的形貌、成分、充放电特性、锂离子扩散系数等特征与性能进行了表征，得到了利用脉冲激光沉积方法制备富锂正极薄膜的合适工艺参数。试验结果表明，单靶沉积得到的富锂正极薄膜表现出与粉体富锂正极材料相似的电化学特征，放电容量可以达到70μAh/cm2μm （~140mAh/g），大于目前有报导的常规锂离子电池正极薄膜的容量。试验结果同时表明，氧压低于200mTorr时，趋向于形成尖晶石结构相，氧压高于450mTorr时，薄膜中锂含量不足，得不到富锂正极薄膜；退火温度低于700℃时，薄膜的结晶性差，没有明显的放电平台，退火温度高于900℃时，薄膜表现为尖晶石结构相，同时由于退火过程中大量锂离子的散失，薄膜的电化学性能较差。试验中得到的富锂正极材料的锂离子扩散系数为1×10-15~1×10-13cm2/s。基于富锂正极薄膜，本文制备了Li-rich/LLZO/Li、Li-rich/LAGP/TiO2、Li-rich/LICGC/Li三种全固态电池，在对LLZO和LAGP电解质薄膜、TiO2负极薄膜以及全固态电池相关问题分析的基础上，对基于富锂正极薄膜的全固态电池进行了探索性研究。Li-rich/LLZO/Li由于LLZO电解质薄膜的低离子电导率以及金属锂负极与LLZO薄膜的界面问题，未能表现出富锂正极材料的电化学特征。Li-rich/LAGP/TiO2表现出了富锂正极材料的充放电特征以及3nA/cm2电流密度下5小时的放电过程。Li-rich/LICGC/Li表现出了由富锂正极薄膜各组成元素化合价变化引起的充放电峰位，并在50nA/cm2电流密度下表现出了40分钟的放电过程。