稀土掺杂NaCeF4近红外纳米探针:控制合成及生物应用

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本论文主要开展了稀土掺杂NaCeF4纳米材料的可控合成和近红外发光性能等方面的研究,并通过表面修饰纳米颗粒,展示了其在体外疾病标志物检测和体内生物成像等方面的应用,主要内容如下:(1)采用高温共沉淀的方法,通过控制反应时间,成功地制备出颗粒大小为7.1,16.7,25.2,51.6,103.3和200.6nm的单分散六方相NaCeF4:Er/Yb纳米晶,并系统地研究了它们的近红外光学性能。在980 nm激发下,其最高的近红外量子产率可达到32.75%。(2)将NaCeF4:Er/Yb纳米颗粒进行酸洗处理后可以作为体外生物检测的荧光探针。由于双氧水可以将Ce3+氧化成Ce4+,从而可以使NaCeF4:Er/Yb的发光粹灭,且双氧水的含量与Er3+的近红外发光强度负相关,因此可以通过NaCeF4:Er/Yb纳米颗粒发光强弱来检测双氧水的浓度。进一步地,基于此原理还可以检测生成双氧水的相关体系(如:尿酸+尿酸酶)的生物分子。特别地,我们对尿酸浓度的检测极限可低至25.6 nM。(3)我们合成了单分散NaCeF4:Er/Yb@NaCeF4核壳结构纳米颗粒,将其表面修饰DSPE-PEG2000-COOH后使其具有良好的生物相容性。为了展示其在生物成像方面的应用,我们将其通过尾静脉注射进入小老鼠体内,在980 nm的激发下,进行了活体小鼠体内的实时示踪成像,且成像的分辨率较高,在0.5-1小时内,部分血管图像也能清晰可见。该结果充分展示了基于NaCeF4:Er/Yb@NaCeF4核壳结构纳米颗粒的近红外二区荧光探针在高分辨体内成像方面的优势。
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