炭基膜材料活化过硫酸盐降解苯酚的研究

来源 :大连海事大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:hjjytsfsdf
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酚类污染物在水环境中分布广,且具有毒性、可生化性差,对环境已经产生了严重的威胁。本研究以具有代表性的苯酚为目标污染物,将炭基膜材料与过硫酸盐高级氧化技术结合,发挥炭基膜材料较强的吸附能力和对于过硫酸盐的活化能力,探究该新型技术对苯酚的氧化降解作用。围绕该方法,我们制备了两种炭基膜材料,主要研究内容如下:(1)以煤粉为前驱体,通过挤压成型并炭化的方法制备了掺有氮元素的煤基炭膜。利用SEM、XPS等表征分析方法,系统研究了煤基炭膜的微观结构特征,发现氮元素的掺入提高了煤基炭膜对过硫酸盐的活化能力;通过催化降解实验系统地考察了煤基炭膜与过硫酸盐PDS的体系中过硫酸盐浓度、溶液pH、流速等不同反应参数对水体中苯酚去除效率的影响,探索最优反应条件,结果表明在PDS浓度为0.2 g/L、pH=8或pH=9、流速为2 mL/min的最优条件下,苯酚的去除效率达到100%,TOC去除率为70%;通过自由基淬灭实验推测煤基炭膜活化过硫酸盐降解苯酚的机理,发现在该降解过程中同时产生了硫酸根自由基和羟基自由基,作为氧化苯酚的主要活性物质,且存在非自由基氧化路径,两者共同实现了苯酚的高效去除和矿化。(2)以湿法纺丝与热解相结合的方法制备了碳纳米管中空纤维膜。碳纳米管中空纤维膜的网状结构使得其具有高的孔隙率和比表面积,对过硫酸盐的活化作用产生了积极的影响;对苯酚的催化降解实验中,在PDS浓度为0.1g/L、pH=9、水力停留时间为40s的最优条件下,苯酚的去除效率达到100%,TOC去除率为53%;通过循环试验考察了碳纳米管中空纤维膜的可重复性,结果表明其具有再生能力;自由基淬灭实验表明碳纳米管中空纤维膜活化过硫酸盐降解苯酚的过程中没有自由基的生成,而是在膜表面形成亚稳态反应复合物,依靠电子转移进行氧化降解的非自由基氧化路径,并通过过硫酸盐分解实验以及电化学线性伏安法共同验证了非自由基氧化路径。本研究中,煤基炭膜和碳纳米管中空纤维膜均对过硫酸盐展现出了优良的活化性能,对水体中的苯酚实现了高效的去除,为含酚有机废水的处理提供了一种绿色、环保且具有经济效益的方法,这对于环境保护和材料利用具有重要的意义。
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