【摘 要】
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Au与Ⅱ-Ⅵ族半导体形成的异质纳米结构因其独特的光学、电学性能及耦合,在高效利用太阳能的光伏电池、光催化分解水产氢,发光LED、高效荧光应用等方面有广泛的科学和应用研究
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Au与Ⅱ-Ⅵ族半导体形成的异质纳米结构因其独特的光学、电学性能及耦合,在高效利用太阳能的光伏电池、光催化分解水产氢,发光LED、高效荧光应用等方面有广泛的科学和应用研究价值。本文以Au与Ⅱ-Ⅵ族半导体形成的核壳纳米结构及yolk-shell(Y-S)纳米结构为主要研究对象,在水相采用非外延生长与离子交换法结合的策略,制备了Au@XS(X代表Zn,Cd)异质纳米晶,对其形貌、尺寸、组分进行精确调控,并研究其在光催化领域的应用以及在光催化反应中Au与半导体相互作用因异质界面不同产生的内在机理。主要研究内容与研究结果如下:1.在水相利用非外延生长与阳离子交换法相结合,制备出了Au@Zn S核壳纳米晶,其中Au核与Zn S壳层紧密接触,Au核尺寸可以被灵活调控。对得到的纳米晶胶体进行紫外-可见(UV-Vis)吸收光谱测试,发现其对可见光有很好的吸收能力。进一步对不同Au核大小的Au@Zn S核壳纳米晶进行光催化分解水产氢性能测试,发现样品在全光照射下有光催化分解水产氢活性,且Au核尺寸的改变导致了光解水产氢性能的差异。2.通过水热离子交换法一步实现了具有三种异质界面的Au@Zn S-Ag Au S/Au yolk-shell纳米晶的制备。即:金属/半导体,半导体/半导体,半导体/助催化剂三种界面的协同调控。通过调节水热离子交换反应的热力学与动力学,实现了yolk-shell纳米晶形貌、结构及组分的逐步演变。通过TEM、XRD、XPS等表征,发现yolk-shell结构的形成是由水热离子交换反应诱导Au核腐蚀然后由内向壳层外扩散导致。其UV-Vis吸收光谱及可见光光催化性能,包括增强的光催化降解亚甲基蓝活性以及光催化分解水产氢活性,证实了它们增强的光催化性能及应用。3.通过水相离子交换合成了具有准单晶壳层和高质量界面的Au@Cd S核壳纳米晶,通过调控中间体Au@Ag核壳纳米晶的壳层厚度,可以实现Au@Cd S核壳纳米晶壳层厚度由2 nm至14 nm的逐渐增加。对Au@Cd S核壳纳米晶进行中红外飞秒瞬态吸收光谱测试,证明了在可见光照射下,Au表面等离子体共振诱导热电子高效注入Cd S壳层的过程。
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