超临界CO2中新型无机催化材料的合成与催化反应性能研究

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本论文致力于在超临界二氧化碳介质中合成具有微孔-介孔复合孔沸石分子筛,在传统的微孔结构的分子筛中引入介孔结构。与传统的水热合成沸石分子筛的方法不同,将超临界二氧化碳流体引入合成体系时,大大缩短了沸石分子筛的晶化时间,同时,利用纳米二氧化硅粒子稳定的二氧化碳和水形成的微乳液作介孔模板,在微孔分子筛中引入了介孔结构。第一章为绪论,介绍了绿色化学的概念,超临界流体的基本性质以及几种常见的沸石分子筛的传统合成方法。在第二章中,将超临界二氧化碳流体引入到silicalite-I分子筛的合成过程当中,在此体系中制备了含有介孔结构的分子筛silicalite-I-s,同时大大缩短了晶化的时间,与传统的合成方法相比,达到相同的结晶度时,所需时间缩短了十几倍,测试了样品在Beckmann重排反应中的催化性能,由于介孔结构的存在,样品silicalite-I-s与传统方法下合成的样品相比,显示了更好的催化性能。在第三章中,尝试性的将超临界二氧化碳流体引入到Y型分子筛的合成体系中,实验结果表明,超临界二氧化碳流体在Y型分子筛的合成过程中仍然起到了加速晶化过程的作用。在第四章中,在BEA型分子筛的合成体系中加入了超临界二氧化碳流体,结果表明,超临界流体在BEA型分子筛的合成过程中也起到了缩短晶化时间以及引入介孔结构的作用。在第五章中,作者以Pd/CNF为催化剂,考察了苯甲醇催化氧化反应的催化活性,此反应以超临界二氧化碳流体为反应溶剂,以廉价易得的氧气为氧化剂,取得了良好的实验结果,同时反应中用超临界二氧化碳流体代替有机溶剂的方法,对环境无污染,是一个环境友好的化学反应,实现了绿色化学的要求。
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