氨氮催化氧化机制及控制因素

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本课题以H2O2为氧化剂,以水处理材料MS为原料,采用浸渍法制备了新型复合催化剂GS,对氨氮废水进行处理。实验分别对单独使用H2O2氧化、单独使用MS和GS吸附以及H2O2+催化剂MS、GS催化氧化氨氮的处理效果进行了研究。结果表明:尽管H2O2具有较强的氧化能力,但是单独使用并不足以达到脱氮的目的;MS作为一种常见的水处理滤料,对NH3/NH4+具有吸附的作用,对于50mg/L的氨氮溶液,其氨氮去除率可达到19.86%;MS经KMnO4改性后,其表面粗糙度和孔隙率均有所增大,并且在蒸馏水中表面zeta电位由-30.4mV降低到-36.1mV,增强了对NH3/NH4+的吸附能力,氨氮去除率可达30.17%,较MS高10%左右;当MS催化H2O2处理氨氮时,H2O2可以在MS的催化作用下生成具有比H2O2更强氧化能力的羟基自由基(·OH)对氨氮进行氧化,其中MS的主要作用成分为MnO2,使用H2O2+MS时氨氮去除率为45.62%,而MS在改性过程中其表面的Mn2O3或其他的一些低价锰盐会被具有强氧化性的KMnO4氧化为MnO2,催化组分含量有所增大。因此,使用H2O2+GS时氨氮去除率为67.75%,并且对产物氮气或一氧化二氮(N2/N2O)具有较高的选择性,不会导致水体酸化,反应速度快。通过比较GS、MS结合H2O2催化氧化处理氨氮废水的效果,GS具有更显著的脱氮作用,接着采用单因素分析法分别考察了温度、反应初始pH、GS投加量、H2O2投加量及投加方式对氨氮去除情况的影响。对于100mL氨氮浓度为50mg/L的(NH42SO4溶液,在温度为20℃,初始pH为9.36,GS投加量为20g,H2O2投加量为3g/L并分三次投加的条件下,氨氮去除率达到了67.92%。
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