【摘 要】
:
利用太阳能来实现CO2到能源物质的转化,是缓解能源危机与温室效应的最有吸引力的途径之一。而传统半导体材料对CO2的弱吸附一直阻碍着其光催化CO2还原性能的提高。金属-有机
论文部分内容阅读
利用太阳能来实现CO2到能源物质的转化,是缓解能源危机与温室效应的最有吸引力的途径之一。而传统半导体材料对CO2的弱吸附一直阻碍着其光催化CO2还原性能的提高。金属-有机框架材料(MOFs)是一类具有极高比表面积、结构多样、拓扑结构可调,且稳定性良好的多孔材料。利用MOFs的复合来增强传统光催化材料对C02的吸附是提高其光催化CO2还原性能的一种有效途径。本论文主要开展了以下两方面的工作。一、设计合成CPO-27-Mg/TiO2和Cu2O/M/ZIF-8(M=Pt、Au)复合纳米材料,考察其光催化CO2还原性能,并分别探究复合材料中配位不饱和碱性金属中心(Mg2+)和咪唑类有机配体对CO2的吸附作用与活化作用。二、在Cu2O/M/ZIF-8体系中引入CuO,探究Cu的引入对产物分布的影响,并对其反应机理做一定的研究。论文得到的主要结论有:(1)以CPO-27-Mg/TiO2为光催化剂,在充满饱和水蒸气的CO2氛围下,我们实现了 CO2到CO和CH4的转化。相对于单一的Ti02,复合材料的应用使得CO2的还原性能有了大幅度的提升,而且有效抑制了溢氢副反应的发生。通过对比实验可以判断复合材料催化性能的提高应归功于其优异的CO2吸附性能以及其配位不饱和碱性金属中心的活化作用。(2)在可见光下,复合材料Cu2O/M/ZIF-8(M=Pt、Au)展现出了优异的CO2还原性能,以Cu2O/Au/ZIF-8催化剂,其甲酸的产量几乎达到了 Cu2O的九倍。复合材料CO2还原性能的提高一方面得益于贵金属对光生载流子分离的促进作用,另一方面还应归功于咪唑类配体对CO2的活化作用。(3)进一步将Cu0引入到Cu20/M/ZIF-8体系中,发现在可见光下,借助Cu2O/Cu/ZIF-8可以成功实现CO2到多碳产物乙酸苄酯的转化,且其产量较高。通过对其反应机理进行研究探讨,发现乙酸苄酯的产生与CO2在Cu表面发生的吸附、裂分以及随后的还原、氢化紧密相关。本论文的创新点:(1)开发了一系列用于光催化CO2还原的MOFs/半导体复合材料,并首次有针对性的分别对MOFs材料的配位不饱和碱性金属中心和咪唑类配体做了一定的研究,阐明了其在CO2还原中的吸附与活化作用,为构建高效的CO2还原光催化剂提供了新思路。(2)通过Cu的引入,在光催化下,成功实现了 CO2到乙酸苄酯的转化,且通过对Cu的特殊性质的研究以及相应的实验证明,我们提出Cu存在下多碳还原产物生成可能的机理。
其他文献
随着科学技术的发展,对蛋白质的研究逐渐成为后基因时代的核心。传统的蛋白质分离技术已经难以满足当今社会发展的需求。蛋白质印迹聚合物具有与模板分子尺寸、形状和构象相
结构健康监测是一种智能系统,通过使用各种传感器作为神经系统来实时监测结构的“健康状态”,感知和预测结构内部的缺陷和损坏。由于薄膜应变传感器具有良好的柔性和耐久性,其在结构健康监测的应用也越来越广泛。为了避免薄膜传感器外部荷载下产生的导电性能的下降以及在极端环境下的腐蚀,本文所制备的柔性应变传感器是由嵌入银纳米线的聚合物/金属层/聚合物三明治结构薄膜制成,通过对传感器结构表征、导电性能影响因素、耐久
MgO作为一种典型的离子型金属氧化物,具有结构简单、性能稳定等特点,在多相催化中常用来作为催化剂的载体。掺杂是一种提高MgO表面化学反应性和催化活性的常用方法,在工业上
副溶血弧菌由于其传播速度快,致死率高,危害性大,已经在世界范围内对斜带石斑鱼养殖产业造成了巨大的经济损失。Toll样受体(TLRs)作为机体天然免疫过程中的重要受体,能够参与
阿尔兹海默症(Alzheimer’s Disease,AD)是一种严重的进行性神经系统疾病,是最为常见的痴呆类型;它破坏患者的记忆及其他重要的认知功能,导致患者出现持续的智能减退和行为能力的异常,严重影响患者的日常生活和社会功能,同时带来沉重的家庭和社会经济负担。AD的病理机制十分复杂,往往由多种遗传因素、环境因素以及一些社会心理因素共同作用引起。迄今为止,还没有任何一种药物能够有效治疗AD。考虑
“管办评”分离改革背景下,我国教育评估将从授权评估走向委托评估阶段,第三方教育评估机构将成为承担评估工作的主要代理人,并与政府形成典型的委托代理关系。委托代理关系中必然会出现代理风险问题,第三方评估也可能存在因谋求利益而实施道德风险行为的危机。第三方教育评估的道德风险是影响教育评估公平公正、危害高等教育良性治理、损害公共利益的因素,必须采取有效措施加以规避。本研究要探究的问题是教育权力分离深入推进
琼枝麒麟菜(Betaphycus gelatinum)、异枝麒麟菜(Kappaphycusstriatum)和长心麒麟菜(Kappaphycus alvarezii)是我国人工养殖效益最高的三种麒麟菜。由于我国近海养殖业的无序
我国汽车行业的竞争逐年激烈,质量是竞争的焦点。贯穿汽车整车厂和零部件企业运营系统的中心工作是如何进一步提高汽车产品质量。设计、装配和零部件三大方面质量共同决定汽
我国是煤炭生产及消费大国,随着经济的发展,优质煤炭资源日益短缺,并且在燃烧过程中又带来了严重的污染问题。因此煤炭的清洁化利用、高附加值化利用是今后重要的发展方向。
随着国民经济的快速发展,国家基础设施建设已成为国民经济和社会发展的重要组成部分,是社会经济增长的必要物质条件。在社会经济增长的过程中,基础设施建设起着决定性的作用