【摘 要】
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高级氧化技术(advanced oxidation processes,AOPs)已被证明能够有效去除废水中的有机污染物。光-Fenton氧化技术是一种典型的AOPs,具有操作简单、氧化速度快和氧化效率高的特点。但传统光-Fenton技术存在p H适用范围窄、氧化剂利用率低和易产生铁泥、造成二次污染等问题。考虑到上述事实,采用两种不同的环境友好型氨基多羧酸(amino polycarboxylic
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高级氧化技术(advanced oxidation processes,AOPs)已被证明能够有效去除废水中的有机污染物。光-Fenton氧化技术是一种典型的AOPs,具有操作简单、氧化速度快和氧化效率高的特点。但传统光-Fenton技术存在p H适用范围窄、氧化剂利用率低和易产生铁泥、造成二次污染等问题。考虑到上述事实,采用两种不同的环境友好型氨基多羧酸(amino polycarboxylic acids,APCAs),乙二胺-N,N’-二琥珀酸(ethylenediamine-N,N’-disuccinic acid,EDDS)和氨三乙酸(nitrilotriacetic acid,NTA)与铁离子络合形成配合物,构建一种新型光-Fenton体系,处理难降解有机污染物2,4-二氯苯酚(2,4-dichlorophenol,2,4-DCP),研究其降解效率和机理。主要的实验内容和结论如下:首先,探讨了APCAs改良光-Fenton体系的影响因素包括Fe和APCAs的配合比、Fe-L(本文将Fe-L配合物指代Fe-APCAs配合物)配合物的浓度、H2O2的浓度、p H值以及2,4-DCP的初始浓度等,对2,4-DCP降解效率的影响。结果表明,在中性条件下,体系对2,4-DCP具有显著的降解效果,反应120 min后,2,4-DCP的降解效率高达95%以上。由此可知,APCAs的存在拓宽了传统光-Fenton体系的适用p H范围。并且,APCAs改良光-Fenton技术也能够有效的降解较高浓度的2,4-DCP。其次,研究了无机离子、有机物和实际水等外界因素对APCAs改良光-Fenton体系降解2,4-DCP的影响。实验结果表明,即使在常见无机离子和有机物质的存在下APCAs改良光-Fenton体系也能有效降解污染物。在实际水体中,制浆造纸二级出水(pulp and paper mill wastewater,PPMW)中的降解速率受到最严重的抑制。这些降解效率的差异与实际水体的色度、TOC浓度和无机离子含量有关。研究APCAs改良光-Fenton体系降解2,4-DCP的外部因素的影响,是将其推向工业化应用的重要步骤。最后,对体系的降解机制和物质转化路径进行了分析。结果表明,Fe-L配合物能够促进Fe2+离子的产生,加速H2O2的消耗,从而促进活性物种的产生,显著地增强光-Fenton体系的降解速率。同时,研究了自由基在体系中的产生和作用。在APCAs改良光-Fenton体系降解2,4-DCP中,羟基自由基(·OH)是主要活性物种,超氧阴离子自由基(O2·-)通过影响·OH自由基的产生而影响体系的降解。结合这两部分可以认为,APCAs在整个反应过程中起的作用除了促进Fe(III)/Fe(II)的转换,提高铁的溶解性和加速H2O2的消耗外,还是O2·-自由基的产生介质,提高·OH自由基的产率。此外,EDDS体系中,有75.9%的·OH自由基作用于污染物2,4-DCP,而NTA体系中,91.8%·OH自由基与2,4-DCP发生反应。并且,通过液相色谱-质谱联用仪(LC-MS)分析了体系中配合物以及污染物2,4-DCP的降解产物,并结合密度泛函理论(DFT)计算分析了2,4-DCP的降解路径。结果表明,配体EDDS和NTA的降解主要是C-N键发生断裂,由此引发的一系列分解反应,产生包括甘氨酸和草酸等小分子羧酸。另一方面,2,4-DCP的降解与分子脱氯密切相关,脱氯反应是2,4-DCP氧化降解的主要初始反应。2,4-DCP的降解路径主要包括脱氯、去氢和羟基化,由此生成一系列氯化和羟基化芳香族和顺丁烯二酸等脂肪族氧化产物,并最终矿化为二氧化碳和水。
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