尼美舒利温度敏感凝胶的制备与评价

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目的:直肠药物传递作为最重要的给药途径之一,是近年来研究较多领域。尼美舒利(Nimesulide,NIM)为新型高选择性COX-2抑制剂,经口服、直肠或局部给药,具有很好的解热、镇痛抗炎效果。但药动学研究和临床应用效果显示,现有制剂(如传统栓剂或灌肠剂等)都或多或少存水溶性差、给药不便、生物利用度波动较大等一系列问题,不利于迅速起效,发挥其良好的解热、镇痛作用。因此,有必要研究一种新型的直肠给药制剂,从而在一定程度上克服现有制剂的不足。环境敏感凝胶是指以溶液状态给药后,迅速在用药部位发生相转变,形成非化学交联的半固体制剂。该传递系统完美地融合了溶液剂与凝胶制剂的优点,尤其适合用作腔道给药的载体。其中尤以“感知”外界环境温度变化,自身性质发生明显改变的温度敏感水凝胶(温敏凝胶)的研究最为广泛。因而,本课题以NIM为模型药物,对直肠用温敏凝胶进行研究,并制备具有适宜相转变温度的温敏凝胶,研讨凝胶中药物的释放规律,并对该凝胶家兔直肠应用后的药动学以及生物利用度进行研究。以期为难溶性药物的类似研究提供参考。方法:对NIM的相关性质进行了研究。应用经典摇瓶法,考察NIM在不同pH值磷酸盐缓冲液中的溶解度以及在正辛醇-缓冲液中的表观油水分配系数。在参考文献的基础上,确定以泊洛沙姆407(Poloxamer,P407)为主要凝胶基质,以胶凝温度和体外溶出为指标对处方进行了筛选。采用“冷法”制备空白及含药凝胶,以“搅拌子法”测定不同处方温敏凝胶的胶凝温度。采用透析袋-浆法,以NIM原料药粉为对照,以硼酸盐缓冲液(pH=9.18)500mL为介质,温度为37±1℃,搅拌速度100rpm,在规定的时间点内取样。建立紫外分光光度法,测定并计算药物的体外累计释药百分率,绘制累计释药百分率时间曲线。将数据用Zero、First、Higuchi、Peppas方程进行拟合,对药物的释放机理进行研究。家兔直肠给药在体滞留实验:将6只家兔随机分成2组,选择两个胶凝温度适宜、体外释药最快且能形成均匀凝胶溶液的处方(处方A:P407-HPMC-PEG400(18:0.5:10)、处方B:P407-Alginate-PEG4000(18:0.5:1.2))。分别按20mg·kg-1剂量,以2.5mL塑料注射器经肛门给药,给药深度为距肛门约4cm,给药后停留约30s,观察给药后的泄漏情况。稳定性试验:将最佳处方的NIM温敏凝胶装入西林瓶后密封,分别进行强光照射、室温避光长期放置实验,观察凝胶外观并测定含量,考察NIM温敏凝胶的稳定性。体内药动学实验:将6只家兔随机分成2组,分别按20mg·kg-1剂量给予普通NIM栓剂(对照组)和NIM温敏凝胶(实验组)。两种制剂给药后,于规定时间耳缘静脉取血1mL,用建立的高效液相色谱法测定不同时间的兔血清中NIM的浓度,并用3p97药动学程序软件处理,计算并比较药动学参数。结果:NIM在磷酸盐缓冲液中的溶解度随pH的增加而逐渐增加,当pH>10时迅速增加,但也仅为1.491mg·mL-1(pH=10,37℃);表观油水分配系数则随pH的增加而减小。Log Papp在pH=pKa和7.4时分别为2.25和1.64。以胶凝温度和体外释放为指标对处方进行筛选,并结合家兔直肠给药在体滞留实验的实验结果,得出NIM温敏凝胶的最佳处方为:P407-Alginate-PEG4000(18:0.5:1.2)。在该处方下,制剂的胶凝温度约为35℃。体外释放结果表明,温敏凝胶每个取样点的释放量均明显高于对照组,8h药物累计释放由55%增至91%,说明所制备的温敏凝胶对NIM具有明显的促释作用。释放模型拟合符合Peppas模型,释药机制为溶蚀和扩散相结合的不规则释放(模型参数n=0.6365)。家兔直肠给药在体滞留实验:处方A的3只家兔均出现泄漏,相反,处方B则未出现泄漏。稳定性实验:强光照射试验结果发现,凝胶在强光4500±200Lx下,外观、含量均无显著性变化;在室温避光放置下,外观、含量均无显著性变化。体内药动学研究结果表明,与对照组相比,tmax缩短、Cmax增加64.65%(分别为180min,26.188μg·mL-1和240min,19.398μg·mL-1)。实验组的NIM吸收速率明显加快,t检验表明,前240min各取样点的Cmax均存在显著性差异(P<0.02)。用药动学软件3p97进行数据处理后发现,两种NIM制剂在家兔体内的药动学模型均符合二室模型,并以一级速率消除,权重为1/C/C。吸收半衰期(t1/2(a))缩短(由135.40min减少至31.42min),而平均保留时间(MRT)(分别为484.82min和500.46min)和消除半衰期(t1/2β)(分别为231.05min和262.35min)则无差别;血药浓度-时间曲线下面积AUC0→t提高24.07%(分别为13293.65μg·min/mL和16493.88μg·min/mL);对照组和实验组的表观分布溶积(V(c))及清除率(CL(s))均无显著性差异(P=0.149和P=0.126),分别为618.3,591.7 mL·kg-1和1.690,1.243 mL/min/kg。结论:以上各项体内外实验证明,实验所制备的NIM温敏凝胶胶凝温度适宜,制剂均匀稳定。温敏凝胶经直肠给药后,可在直肠滞留,能明显促进NIM的吸收使药物迅速达到有效血药浓度,并可能提高药物的生物利用度。因此,NIM温敏凝胶展现出良好的直肠应用前景。
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