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超分子化学无疑是当代化学的前沿学科和热门领域,而以卟啉为代表的大环芳香化合物的自组装聚集体的研究更是由于能够模拟光合作用中叶绿素分子排列,解释其光能转化机理和用于制备光电子纳米器件、非线性光学材料而站在这一领域的最前沿。其中水溶性meso-位苯基取代卟啉能够与环糊精形成超稳定超分子组装体的能力更是将其从其他大环芳香化合物中凸显出来的一个重要原因。为了更加深入地认识卟啉的聚集体成因,灵活地对其调控,并用于实际,本文分别报道了带正、负电及中性三种水溶性卟啉的合成,并对它们的应用及组装体构筑进行了研究。具体内容如下:
1.对超分子化学及其中重要概念进行了介绍,对基于卟啉的汞离子检测探针/检测器、卟啉自组装聚集体、卟啉-环糊精组装体相关的文献进行了较为全面地总结。
2.利用两亲性卟啉分子自聚集形成尺寸均一的纳米粒子检测器,实现了水相中对剧毒的有机汞离子检测。对这种检测器的传感工作机理进行了深入地分析研究,并藉以找到了一种检测器清理和循环使用的简便方法,回收率高于90%。
3.合成了一种具有电荷转移相互作用位点的新型双阳离子卟啉,理清了对其在纯水中表现的独特自聚集行为,证明这是一种依据自身浓度变化导致的聚集模式转换,继而成功地运用超声波对这种聚集变化加以干预,同时在这一过程中实现了声控的溶液颜色变化(声致变色)。
4.基于卟啉-全甲基化环糊精之间超强的结合趋势,设计并构筑了两种超分子组装体,分别以稀土环糊精配合物和金属卟啉为潜在的磁共振显影剂,通过组装的方式对其显影能力进行了预优化。以及从合成的角度为显影剂增加了生物结合位点、循环时间、荧光传感等能力。