稀土掺杂改性Fe-Ce催化剂同时脱硫脱硝实验研究

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尽管已进入21世纪,在我国的一次能源构成中,煤炭仍占据着主导地位,并且短时间内很难改变。鉴于煤炭在我国能源结构中的基础地位(消费比重达70%左右),“十二五”期间,火电仍然是我国的主要电源。煤燃烧过程中排放的SO2和NOx会造成严重的大气污染,如酸雨污染、光化学烟雾污染及温室效应等。更值得一提的是,十二五规划纲要将氮氧化物首次列入污染物总量控制指标中,同时要求二氧化硫减排8%,氮氧化物减排10%。同时由于成熟的单独脱硫、脱硝技术均不能实现同时脱除二氧化硫和氮氧化物,因此,开发先进的同时脱硫脱硝技术,经济有效的控制二氧化硫和氮氧化物的排放是我国乃至世界脱硫脱硝研究的一大热点。本文采用不同的方法制备了一系列的磁性催化剂和Fe-Ce催化剂。通过模拟烟气催化CO还原同时脱硫脱硝实验来研究催化剂的单独脱硫活性,对其中脱硫效果好的Fe-Ce催化剂进一步进行同时脱硫脱硝实验研究以及阐述磁场对其影响研究,并且对反应前后的催化剂进行XRD表征。主要研究结论如下:⑴粒径3mm的磁性10%Fe2O3/γ-Al2O3在低温下300℃仍具有最佳的脱硫活性,与实验室前期研究结果一致;超顺磁性的粒径3mm的10%Fe3O4/γ-Al2O3催化剂的脱硫性能优于顺磁性粒径3mm的10%Fe2O3/γ-Al2O3催化剂以及反磁性的催化剂;共沉淀法制备的粒径3mm的10%Fe2O3/γ-Al2O3的脱硫性能优于传统浸渍法制备的粒径3mm的10%Fe2O3/γ-Al2O3催化剂。⑵不同含量氧化铈的Fe-Ce催化剂完全活化所需时间与氧化铈的负载量呈现正相关性,并结合课题组之前对于Fe-Ce催化剂的脱硫活性与CeO2的结论得出Fe-Ce催化剂的脱硫活性与CeO2负载量并不是呈现正相关性,其中粒径3mm的10%Fe2O3-6%CeO2/γ-Al2O3具有最佳的脱硫性能。⑶10%Fe2O3-6%CeO2/γ-Al2O3催化剂的脱硫性能与载体粒径大小并不是呈现正相关性,粒径3mm的脱硫性能优于粒径1mm的脱硫性能。⑷在NO+SO2+CO的条件下,粒径3mm的10%Fe2O3-6%CeO2/γ-Al2O3具有优良脱硫脱硝性能,脱硫率维持在90%以上,脱硝率接近100%。⑸空速对研究磁场对催化剂脱硫脱硝性能影响较大,本方面实验有待继续研究。
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