O2存在下NO在固体电解质电池上的电化学消除研究

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本论文以消除稀薄燃烧发动机产生的尾气中的NOx为目的,研究用固体电解质电解池在富氧条件下消除NOx的规律性。 实验研究了在O2存在条件下,NO在Pd|YSZ|Pd固体电解质电池和RuO2|Pd|YSZ|Pd固体电解质电池上的分解性质,对NO在固体电解质电池上的分解机理提出了新认识并讨论了O<sup>2-在固体电解质电池中的传导的控速步骤。主要得到以下结论: (1)O2存在下,700℃时,在Pd|YSZ|Pd电池上,相对于NO的分解,O2的分解是选择性的;而在阴极增加RuO2涂层以后,在1~4V间合适的电压下,RuO2|Pd|YSZ|Pd电池在650℃到700℃之间能选择性地对NO进行选择性的分解。 (2)与Huggins在Pt|ScSZ|Pt电池上NO-He混合气体系中提出的部分还原的ZrO2的作用不同,在NO和O2同时存在下,部分还原ZrO2一旦被电还原形成,在其上进行的主要不是NO分解,而是O2的吸附和分解,即由电还原作用产生的低价态的Zr将为气相O2成为晶格O2-进入YSZ层提供一个新的途径。 (3)O2存在条件下650℃和700℃之间,在0~4.4V直流电压作用下,NO在Pd|YSZ|Pd电池和RuO2|Pd|YSZ|Pd电池上的分解是以电催化机理进行的。即在直流电压下,阴极催化剂上的O2-被直流电压通过YSZ固体电解质转移到阳极以O2的形式放出,以此保持催化剂的活性状态。在Pd|YSZ|Pd固体电解质电池上,Pd金属表面是催化NO分解的活性位。在RuO2|Pd|YSZ|Pd固体电解质电池上,某特定还原态的RuOx(0<X<2)是NO分解的主要活性位。 (4)在600℃下,在RuO2|Pd|YSZ|Pd上,O2-在Pd|YSZ阴极界面处的传导是O2-在固体电解质电池中传导过程中的速率控制步骤。O2-在M|YSZ阴极界面处的传导速率依照Ag>Au>Pd>Pt的顺序依次减小,Ag|YSZ界面对O2-传导阻力最小。 (5)山于Ag|YSZ阴极界面处O2-的传导阻力较小,与RuO2|Pd|YSZ|Pd电池相比,在RuO2|Ag|YSZ|Pd电池上较好地实现了NO的选择性分解。温度为500℃ WS一时,NO的转化率为15.3%,选择性因子口达到13.4,相当于分解NO的电流效率10刀%。 作为本项研究的子课题,在对ZrOZ的表面性质研究中,除了得到“低价态的Zr在有氧存在的情况下,必然极易与氧反应而被氧化成高价态,将为气相 O。成为晶格 O‘-进入YSZ层提供一个新的途径”的认识,成为上述研究的理论支持外,还得到了以下有意义的结果: “)ESR检测到的h}中心是 ZrOZ晶体表面上那些 O卜配位不饱和的八原于点位。 ()ZrOZ表面羟基的或表面上强吸附氧脱附,使 Zr3+rp心浓度增加,这些新形成的 Zr}同 ZrOZ上原有的 O》配位不饱和的 Zr点位性质相同。 m)H。中,从室温-600C温度范围内Zroz上的Zr抖不能被还原;从室温-300C温度范围内,因ZrO。表面羟基被H。所还原可以形成卜中心;当温度高于400℃,ZrO。表面的Zr‘”与F中心可与普通H。和其中存在少量O。共同作用产生O。-。
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