近年来,ABX3结构的有机金属卤化物钙钛矿材料由于具有光吸收系数高,载流子迁移率大,合成方法简单等优点,被认为是未来最有应用前景的光电材料之一。基于钙钛矿材料的PSCs是一种新型高效的有机-无机杂化太阳能电池,与传统的硅基或铜铟镓硒薄膜光伏器件相比,PSCs具有高效率、低成本、柔性、易制备等优点。PSCs的光电转换效率己经从2009年的3.8%增长到2019年的23.7%。尽管PSCs的研究取得了非常大的突破,但它的稳定性仍然存在很大的问题,由此限制了其实用化的进程。环境稳定性、光稳定性、热稳定性等几方面的发展是推动PSCs未来产业化应用的关键。作者在博士期间主要集中解决PSCs所面临的稳定性问题。我们的研究结果表明,通过合理设计钙钛矿组分结构,利用载流子界面调控和光子能量转换协调作用可实现高效和高稳定的PSCs。(1)首先,我们通过在器件内部引入厚度为80 nm的疏水性ZnPc材料作为高效空穴修饰层,使得PSCs器件的稳定性和光电转换效率得到了明显的提升,器件在空气中放置2400小时仍能维持初始效率的90%以上,光电转换效率从初始的15.1%提升到了 16.8%。同时,利用PLD脉冲激光沉积工艺将Nb-TiOx薄膜引入到器件内部作为电子传输层,制备了光电转换效率为11.5%的大面积器件(225 mm2),以及光电转换效率为12.5%的柔性器件,实现了器件的低温和柔性制备,这项工作对PSCs的高性能和环境稳定性的研究具有重要的意义。(2)其次,我们探索在器件内部引入光子能量下转换层(SrAl2O4:Eu2+,Dy3+)来提高器件的UV光稳定性。研究表明,Srl2O4:Eu2+,Dy3+在受到紫外光激发后能够发射出波长为520 nm的可见光。我们采用PLD的方法将厚度为200 nm的SrAl2O4:Eu2+Dy3+薄膜引入到PSCs器件内部,提高器件的UV稳定性和连续光照稳定性,使得器件的光电转换效率达到17.8%。同时,我们利用SrAl2O4:Eu2+Dy3+材料所独具有的长余辉效应首次实现了具有光存储效应的PSCs器件。(3)再次,我们将全无机的钙钛矿纳米晶CsPbBr3引入到PSCs器件的结构中作为光子能量转换层,使得PSCs高能紫外光照射下依旧能维持在100小时以上的光稳定性。分别基于气相沉积法和一步溶液法制备出光电转换效率为16.4%和20.8%的器件,比未经CsPbBr3修饰的器件的性能相对提高了 11.6%和5.6%,这主要归因于对紫外光的有效利用和对器件内部界面处载流子复合的有效抑制。此外,经CsPbBr3修饰的器件展现出非常低的迟滞效应和多种荧光颜色,为实现高效、光稳定、多色的PSCs提供了一种研究思路。(4)进一步地,我们探索把Bi3+离子添加到FA03MA0.17PbCI0.83Br0.17)3前驱体溶液中来提高钙钛矿薄膜的结晶性和结构稳定性,进而提高其在80℃-180℃高温条件下的热稳定性,使Bi3+掺杂的PSCs的光电转换效率可以达到19.4%。研究表明,Bi3+引入后可高效地提高钙钛矿材料的容忍因子、减少晶格缺陷、增大晶粒尺寸和提高电子抽取效率。同时,Bi3+掺杂使得PSCs器件能够实现2500小时的长时稳定性。本工作通过对钙钛矿光活性层本体进行的结构缺陷修饰,实现了一种制备高效和热稳定的PSCs的简单方式。(5)最后,我们利用稀土离子和共辄小分子分别对器件内部的电子传输层和空穴传输层进行修饰,制备了双界面修饰的PSCs器件。首先,基于稀土离子掺杂的Ti02电子传输层具有更高的导电率和合理的带隙匹配,使得优化的PSCs器件能够表现出19.6%的光电转换效率。此外,通过在反溶剂氯苯中引入少量的DRCN5T制备了高质量的钙钛矿薄膜,使得器件的光电转换效率达到20.53%,同时具有非常低的迟滞效应。最后,基于双界面修饰机制,我们还制备了柔性、大面积、半透明的PSCs器件。这项工作为实现高效、高稳定、柔性、大面积、半透明PSCs提供了一种有效的方法。