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本文以氧化物二氧化硅和二氧化钛及碳材料石墨、活性炭和纳米碳纤维为载体,进行了原位生长负载钛硅分子筛TS-1的研究。实验研究了载体对TS-1的合成影响,以环已酮氨氧化为探针反应考察了负载型TS-1的催化活性,考察了负载型TS-1的过滤性能,分析了TS-1与载体之间的结合力。通过研究,本文获得的主要结果如下:
1.探索了硅胶为载体的动态和静态晶化原位生长负载TS-1过程,结果表明硅胶在TS-1的碱性合成体系中会发生溶解影响TS-1合成组分,不适合作为原位生长TS-1的载体,但硅胶和正硅酸乙酯同时作硅源动态晶化可得到纳米尺寸并具有良好催化活性的TS-1。
2.在不同二氧化钛表面原位生长TS-1时发现:锐钛矿的无定形聚集体作载体,TS-1可以原位生长结合在其表面,制得的TS-1复合催化剂具有良好催化活性;但纳米级分散态的锐钛矿和金红石与TS-1之间不能很好地结合在一起,且催化活性低于锐钛矿的无定形聚集体作载体得到的TS-1复合催化剂。
3.通过对不同碳材料作载体原位生长TS-1时,发现碳材料的表面形态、表面基团及其杂质金属离子对TS-1合成影响较大。石墨因表面光滑很难与TS-1结合在一起,活性炭由于表面具有较多凹陷和台阶,使得TS-1与其结合能力强于石墨,而纳米碳纤维与TS-1可生长结合在一起,且其纤维结构对TS-1进行了包覆。高温处理纳米碳纤维,脱除金属离子后作载体,得到具有良好催化活性的TS-1复合催化剂。
4.通过测定过滤阻力和滤液浊度,表明碳材料作载体可以改善TS-1的过滤性能,其中纳米碳纤维由于特殊的纤维结构对TS-1进行了包裹,过滤性能最好。