微生物燃料电池阴极氮磷共掺杂碳氧气还原催化剂的优化研究

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微生物燃料电池(microbial fuel cell)是一种基于电活性微生物的新陈代谢氧化有机物,将化学能转换为电能的一种电化学装置。MFC可将污水中废弃有机物的化学能转化为可利用的电能,因此具有去污和产能双重功效,近年来受到研究者们的广泛关注。阴极不仅是决定MFC性能的关键部件之一,而且是限制MFC技术产业化的因素之一。由于空气中丰富的氧气含量,因此,氧气还原反应(ORR)是MFC用于污水处理最重要的阴极反应。ORR具有较缓慢的反应动力学,需要使用ORR催化剂。Pt/C等贵金属具有优异的ORR催化性能,但昂贵的价格限制其在MFC中大规模应用。因此,开发低成本、高性能ORR催化剂是推进MFC在实际污水处理应用亟需解决的关键问题之一。氮磷共掺杂碳(NPC)因杂原子掺杂改变了碳原子的电子分布,而具有优良的ORR催化性能,是一种优异的ORR催化剂。催化剂高比表面积会提高活性催化位点,同时高的导电性会提高电子传递效率。为了进一步提高NPC的ORR催化性能,本论文采用提高比表面积和导电性两种方法来优化NPC氧气还原催化性能。主要研究内容如下:(1)炭黑(CB)因其优异的导电性,常被用于电极材料的导电填料。本研究以CB作为导电填料,通过提高NPC电导率来提高其ORR催化性能。研究以CB为载体,通过原位氧化聚合的方法,将植酸掺杂的聚苯胺负载在CB上,再经高温热解,制备出氮磷共掺杂碳改性炭黑(NPC@CB)催化剂。实验对NPC与CB质量比进行优化,得到最优比催化剂(NPC@CB-0.4)。NPC@CB-0.4具有更高的电导率,且石墨化程度也比单原子掺杂碳改性的NC@CB和PC@CB更高。同样在中性溶液中对于起始电位及电流密度而言,展现出最高的ORR催化活性。使用NPC@CB-0.4作为ORR催化剂制备的MFC具有0.756 V的开路电压和1209mW m-2的功率密度,其功率密度是使用纯CB制备的ORR催化剂()MFC的两倍多。在MFCs的实际运用中,NPC@CB-0.4可作为一种高效的ORR催化剂使用。(2)活性碳(AC)是一种环境友好的ORR催化剂。由于其介孔特性,高比表面积及吸附性,已被广泛应用于微生物燃料电池。然而,纯AC在ORR催化过程中表现出较高的过电位,电催化活性不高。按照与前面一部分相同的方法,以AC替换CB制备NPC@AC复合催化剂。因AC可以吸附氮磷元素前驱体,增加催化剂的杂原子含量,使催化剂的起始电位正向位移,从而提升催化剂的催化性能。实验对NPC与AC质量比进行优化,得到最优比催化剂(NPC@AC-0.7)。与纯AC相比,NPC@AC-0.7保留了AC的高比表面积以及NPC低的ORR过电位等优势,在中性溶液中表现出更好的电催化活性,甚至比纯NPC的催化性能更好。以NPC@AC-0.7为ORR催化剂制备的空气阴极MFC具有更高的开路电压及功率密度,分别为0.753 V和1223 mW m-2,远远高于纯AC的开路电压(0.432 V)与功率密度(595 mW m-2)。在MFCs的实际运用中,NPC@AC-0.7可作为一种高效的ORR催化剂使用。
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