新型光催化剂的制备及降解染料废水的研究

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染料是一种较难以降解物质,对水体能够产生严重的污染。近年来对染料废水的研究成为废水处理领域的研究热点。在众多染料废水处理技术中,光催化氧化法以其高效、环保、节能等突出优点而越来越受到人们的重视。本论文在介绍光催化氧化技术以及国内外对废水处理技术的基础上,对采用光催化氧化这种新技术来处理染料废水进行了初步研究。钒酸盐是一类极具潜力的光催化剂,如InVO4、BiVO4、Ag3VO4等都具有较窄的带隙宽度,从而能够更充分地利用太阳能光催化降解污染物。本论文首先以偏钒酸钠、硝酸镧和硝酸铁为原料,以硝酸锂为熔盐,采用低温熔盐法成功制备了La1-xFexVO4 (x = 0.00、0.05、0.10、0.20)纳米粉体和具有钙钛矿结构的LaFeO3纳米粉体;然后通过X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和紫外-可见分光光谱(UV-Vis)等测试仪器对样品进行表征;最后用所制备的纳米粉体为光催化剂,以罗丹明B水溶液为对象模拟染料废水进行了光催化降解实验。采用单因素实验的方法,考察了不同催化剂、水溶液的pH值、光催化剂的浓度对水溶液中罗丹明B降解率的影响,并初步探讨了LaVO4的光催化机理,具体研究结果如下:(1)采用低温熔盐法合成了结晶良好的单斜晶形LaVO4纳米颗粒,并探讨了不同煅烧温度、先驱体与熔盐比例等对晶体生长和发育的影响。在270°C合成的钒酸镧纳米颗粒大部分呈圆形、直径约为20nm,还存在少量的片状颗粒;随着温度的升高(340°C、400°C),得到的是形貌单一的圆形颗粒,且有一定程度的长大;熔盐量的增大一定程度上抑制了钒酸镧纳米片的形成,且有利于钒酸镧纳米颗粒的生长;UV-Vis光谱分析表明:340°C下合成的LaVO4纳米粉体具有较好的吸光强度。(2)采用低温熔盐法合成了La1-xFexVO4 (x = 0, 0.05, 0.10, 0.20)连续固溶体。随着x的增大,单斜晶形LaVO4逐渐向四方晶形转变,伴随着形貌由单一的圆形颗粒向纳米棒、纳米片转变;在没有引入Fe3+的情况下仅能得到单斜钒酸镧;引入Fe3+可以很好地将LaVO4稳定在四方相,并且光催化活性得到明显的增强。(3)采用单因素实验的方法,研究了不同的催化剂种类、水溶液的pH值、光催化剂的浓度和不同的罗丹明B溶液浓度对光催化降解率的影响,结果表明:La1-xFexVO4 (x = 0.20)光催化剂在pH值为4、光催化剂浓度为1g/L、处理20mg/L罗丹明B溶液达到处理效果最优值。(4)研究表明LaVO4光催化过程是光催化和光敏化联合作用的结果,其中光敏化起着主导作用;当两者达到平衡后,光催化效果达到最佳值。(5)以硝酸锂为熔盐,采用低温熔盐法合成了LaFeO3光催化剂。熔盐的加入使得LaFeO3粉体形貌得到明显的改善;光催化降解罗丹明B溶液实验表明采用熔盐法制备的LaFeO3纳米粉体具有良好的光催化活性,60min内对罗丹明B水溶液的降解率超过90%。
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