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本文对植物多酚(TA)作为分散助剂辅助超声液相剥离制备石墨烯进行了系统的研究,分别研究了超声时间、超声次数、溶剂pH、NaCl离子浓度、石墨与植物多酚(TA)的浓度等因素对石墨烯产率的影响规律,优化出最佳的石墨烯制备工艺条件,并通过红外、热失重、TEM、AFM等技术表征所制备植物多酚修饰石墨烯(TA-GE)的品质。并研究了TA-GE对天然橡胶复合材料微观和宏观性能的影响并探讨了其相互作用的机理。实验结果表明:拉伸强度随石墨烯含量的增加先迅速增加后缓慢升高。当石墨烯用量为0.5 phr时,提高了37.6%;当石墨烯用量为5 phr时,最终强度提高到29.47 MPa,拉伸强度提高了44.9%。定伸应力的变化规律类似于拉伸强度。扯断伸长率随石墨烯含量的增加先升高后降低,但当石墨烯含量低于5 phr时,天然橡胶/石墨烯复合材料的扯断伸长率均高于纯天然橡胶。导热、导电性能均有明显提升。另外,本文对TA作为石墨烯的功能化改性剂进行了系统的研究,分别研究了反应时间、反应温度及TA的浓度等因素对功能化改性的影响规律,通过粒径分析选定最佳改性工艺条件,并对比研究修饰前后石墨烯对天然橡胶复合材料微观和宏观性能的影响。结果表明:修饰后的石墨烯与天然橡胶界面结合及相容性较好,能稳定分散于橡胶基体中,相同的工艺和配方下对比显示,修饰后石墨烯复合材料的综合物理机械性能较优异。其中同时添加3 phr改性石墨烯时,修饰后石墨烯天然橡胶复合材料的拉伸强度较未修饰石墨烯复合材料提升3.03 MPa,同时撕裂性能、扯断伸长率、定伸应力、耐压形变性能、耐磨耗性能均有明显提升。第三,本文还系统的研究了通过共价杂化负载技术解决石墨烯的自聚集和与基体界面结合作用弱的瓶颈。主要研究了硅烷偶联剂KH550改性白炭黑与TA修饰石墨烯通过Micheal加成反应形成更强的杂化键。并且研究了杂化填料与天然橡胶基体的相容性和对复合材料性能的影响。结果表明:石墨烯与二氧化硅通过有效共价杂化后,杂化填料与基体界面结合强,在基体中稳定分散,从而使硫化速率增加,使各项物理机械性能均有较大提升,耐磨耗性能增强,动态压缩生热降低,抗湿滑性提升。