多孔碳限域金属硫化物的制备及其储锂/钠性能研究

来源 :西北师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:fuchengjun007
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由于锂离子电池具有能量密度高和循环寿命长等优点,被广泛应用于电动汽车和便携式设备中。然而,作为锂离子电池的负极材料,石墨电极拥有低的容量,已无法满足日益增长的需求,严重限制了锂离子电池的大规模应用。因此,研发电化学性能优异的新型电极材料尤为重要。此外,由于地壳中锂资源有限和价格昂贵等问题,极大地限制了其在大规模储能系统中的应用。鉴于此,钠资源在地壳中的储量丰富,且具有相似储能机制的钠离子电池,从而被认为是锂离子电池的重要补充,极具发展前景。然而,由于钠离子较大的半径和较差的反应动力学,使得适合钠离子稳定脱出和嵌入的电极材料很少。因此,开发能够快速、稳定储锂/钠的高比容量电极材料是目前亟待解决的问题。过渡金属硫化物(例如FeS,CoS,MoS2等)具有较高的理论容量、较弱的金属-硫键、以及合适的氧化还原电位,作为锂/钠离子电池负极材料备受关注。然而,过渡金属硫化物导电性较差,且在离子脱出/嵌入的过程中出现大的体积变化和缓慢的扩散速率导致容量的快速衰减和差的倍率性能,严重制约了其在电化学储能领域的应用。本论文针对过渡金属硫化物存在的问题,通过制备过渡金属硫化物和碳的复合材料,利用碳材料限制硫化物的尺寸,并提高其导电性能。构筑适合锂/钠离子传输的纳米结构,有效的缩短离子/电子的扩散距离,使得活性材料和电解质的充分接触,从而加速反应动力学,获得性能优异的锂/钠离子电池负极材料。主要的研究内容如下:1.通过金属盐辅助的高温碳化和硫化过程,制备出FeS和多孔碳纳米片的复合材料。FeS纳米粒子均匀的分布在碳纳米片表面,有利于缩短离子/电子的扩散距离,加快电化学反应速率。同时,碳包覆FeS纳米粒子的结构,可以有效地缓冲了FeS粒子在充放电过程中的体积膨胀。作为锂离子电池的负极材料,电流密度为0.1 A g-1时,其可逆容量可达到1160 mAh g-1,即使电流密度为10 A g-1时,其可逆容量高达566.1 mAh g-1,展现出优异的循环性能和倍率性能。2.以Co(OH)2作为前驱体,柠檬酸钠盐为碳源,制得CoSx@多孔碳纳米片的复合材料。通过简单的碳化和硫化过程,柠檬酸钠盐碳化成多孔的碳纳米片,Co(OH)2片转变成纳米粒子,均匀的分散在碳纳米片表面。在这个过程中,实现了纳米粒子和碳材料之间强的相互作用力,从而达到限制纳米粒子活动范围的目的,最后经过硫化过程,制备出钴硫化物复合材料。当作为锂离子电池负极材料,该复合材料在0.1 A g-1电流密度为下经过110次循环后,复合材料的可逆比容量为1243.3 mAh g-1,并且展现了良好的倍率性能和优异的循环稳定性能。3.以柠檬酸钠为原料制备出具有三维多孔结构的碳材料,以碳材料和Co(OH)2纳米片作为前驱体,通过水热法和硫化过程制备CoS/多孔碳纳米片复合材料。进而,通过原位聚合聚多巴胺和二次硫化过程,制备出双重碳包覆的CoS复合材料。经过一系列的过程,CoS纳米粒子均匀的分布在三维多孔碳表面,并在其表面包覆一层无定形碳。三维网络结构有效的缓解了其机械应力,提高电子传输。碳包覆纳米粒子的结构有效缩短钠离子的扩散路径,缓解了体积变化。作为钠离子电池的负极材料时,电流密度为0.1 A g-1,经过100次循环后,其仍然可以保持322.8 mAh g-1的可逆容量。
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