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现如今,使用传统化石能源带来的环境问题日益严重,因而越来越多的新型清洁能源受到关注,例如太阳能、风能、生物能、氢能等。在众多的新型清洁能源中,氢能源具有绿色环保、来源广泛、可再生等诸多优点。因为这些优点,大量的科研工作者从事氢能源的开发,致力于发展“氢能经济”。在发展“氢能经济”的进程中有两大亟待解决的问题,即氢气的安全存储和可控释放。氨硼烷凭借着较高的储氢密度(19.6 wt%),安全无毒,常温常压下稳定等优点,在众多的固态储氢材料中脱颖而出。存储在氨硼烷中的氢可以通过高温热解、醇解和水解的方式释放出来。与前两种释氢方式相比,氨硼烷水解成本相对低廉,氢气释放速度可控,反应条件温和,无需加热加压,在常温常压和中性水溶液条件下即可操作。在合适催化剂存在的条件下,1摩尔(mol)氨硼烷(NH3BH3)能够释放出3 mol氢气(H2)。本文的主要工作是制备高效的催化剂来加速氨硼烷水解反应的进行。(1)第一个工作为利用水热的方法将微小的PtO2纳米颗粒负载在多壁碳纳米管(MCNTs)进行氨硼烷水解。这种催化剂中的PtO2纳米颗粒的直径约1 nm,表现出较高的催化活性,其TOF值达到736(H2)mol/(Cat-M)mol min。经过5次循环之后,催化剂的催化活性仍能保持最初催化活性的80%,我们应用X射线吸收谱(XAS)研究了Pt元素的电子结构,其结果表明,我们合成的Pt元素的电子结构表现为+4价,这种价态下的Pt元素比金属更有利于氨硼烷水解反应。同时,利用XAS发现碳管表面的氧化基团在复合纳米颗粒后减少,有利于电荷在纳米颗粒和碳纳米管之间的转移,加速催化反应的进行。该研究为我们后续制备高效的催化剂提供了思路。(2)第二个工作为利用硼氢化钠(NaBH4)共还原Cu和Co的前驱体与GO的水溶液,制备了负载在还原氧化石墨烯(rGO)上的氧化铜钴立方体(CuCoO Cube)纳米颗粒。该催化剂在非贵金属催化氨硼烷水解的应用中,不外加强碱性环境时具有目前报道最高的催化效率,其TOF达到81.7(H2)mol/(Cat-M)mol min。经过5次循环之后,该催化剂的催化活性仍能保持为最初催化活性的88.3%。我们用同步辐射原位实验来研究催化剂的催化机制,发现催化剂分子中铜位点为活性中心,它能够活化水分子,同时铜位点与钴位点共同作用,能够吸附水解过程中的氨硼烷分子,加速催化反应的进行。Cu0.5Co0.5O-rGO催化剂取得高催化效率的原因为其立方体结构中铜与钴的协同作用以及金属纳米颗粒与载体的相互作用。对催化机制的明确,有利于今后我们设计高性能的催化剂。(3)第三个工作为氨硼烷水解预反应时间的研究。近期研究成果表明,金属磷化物(NiCo P/rGO)具有较高的催化活性,但是金属磷化物的预反应时间往往较长,影响其整体催化效率。根据已有实验结果,CuO/rGO能够迅速地活化水分子,缩短预反应时间,因此我们利用CuO/rGO来调节NiCoP/rGO催化剂的预反应时间,同时提高催化剂的催化活性,取得了良好的效果。