用于白光LED的Ca3Al2O6:Ce3+,Tb3+,Mn2+荧光粉制备及发光性质研究

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白色发光二极管(LED)由于其众多的优势,如长寿命、节能、无汞等,被视为新一代的照明光源。目前,最广为人知的白光LED是由日亚化学化工有限公司制造的,它们将蓝光芯片与黄色荧光粉Y3Al5O12:Ce3+结合得到白光。荧光粉Y3Al5O12:Ce3+的量子效率高,热稳定性高,然而红光组分的缺乏会导致显色指数较低(CRI<80)。当前有几种方法可以提高显色指数CRI值,例如,将三色荧光粉与近紫外线芯片组合,或蓝光芯片结合绿色,黄色和红色三色荧光粉等等。因此,在近紫外或蓝光区域有很强的吸收能力对于寻找高效荧光粉而言非常重要。通常由于电子旋转和电子跃迁,Ce3+作激活剂的荧光粉有比较强的吸收和发光。因为Ce3+离子的5d轨道在外层,它的激发和发射带的位置对主晶格很敏感,更准确地说,是对Ce3+晶体格位的周围配位环境很敏感。因此,掺Ce3+的荧光粉的发光颜色可以调节,从蓝色到红色的荧光粉都有。由于Ca3Al2O6晶体中有六个不同的Ca2+格位,所以当Ce3+离子取代不同的Ca2+格位时有不同的发光性质。通过传统的高温固相法合成单相发光可调荧光粉Ca3Al2O6:Ce3+,Li+,当Ce3+离子浓度低于0.030时,分别在蓝色和近紫外光激发下,能观察到黄光和蓝绿光。黄光荧光粉的内量子效率达到89%。此外,当Ce3+离子浓度高于0.040时,观察到蓝光。这种荧光粉的发光可调是由于Ce3+取代基质Ca3Al2O6中不同的Ca2+格位,通过改变Ce3+的掺杂浓度,得到了不同波长光激发下的几种发光,研究了发射波长和Ce3+格位之间的关系。尽管蓝光发射带及蓝绿光发射带都与黄光激发带存在光谱重叠,且不同Ce3+之间的距离在电偶极一偶极相互作用的范围内,但是没有观察到能量传递现象。此外,黄光、绿蓝光和紫蓝光的发射波长基本不随Ce3+浓度变化。Ce3+/Eu2+, Tb3+和Mn2+共同掺杂在单一基质中,通过能量传递来实现白光是一种常见的策略,它的优点是显色指数高和发光稳定,但并不是所有的基质都适合这种方法。基于这样的认识,我们详细研究了以Ca3Al2O6为基质的体系中,不同晶体格位的Ce3+到Tb3+/Mn2+的格位敏化能量传递。从紫蓝色Ce3+到Tb3+的能量传递是一个电偶极-偶极模式,计算出的临界距离(Rc)表明属于紫蓝色Ce3+-Tb3+集群。同时观察到从紫蓝色的Ce3+到Mn2+没有能量传递。在共掺蓝绿色Ce3+的荧光粉中,从CXe3+的到Tb3+的辐射模式决定了它的能量传递方式,而电偶极-四极相互作用主要决定从Ce3+到Mn2+的能量传递。对格位敏化能量传递模式的详细讨论可能会提供一个新的方面去讨论和理解能量传递的可能性和机制,根据某一复杂基质(具有不同的阳离子格位)确切的晶体格位,同时也为寻找单相发白光荧光粉提供一种可能的方法。
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