【摘 要】
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离子-分子碰撞反应是重要的化学反应过程,其中对于气相反应动力学的研究,揭示了众多化学反应动力学过程,有效推动了反应动力学的发展。自20世纪50年代中期以来,离子与分子的
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离子-分子碰撞反应是重要的化学反应过程,其中对于气相反应动力学的研究,揭示了众多化学反应动力学过程,有效推动了反应动力学的发展。自20世纪50年代中期以来,离子与分子的反应已成为当今化学和物理领域主要研究的课题之一。相对于中性分子或者原子而言,由于离子带有电荷,所以更容易被操控和检测。此外,离子与分子的碰撞截面通常远大于两个质量相似的中性粒子的碰撞截面,即使在反应物浓度非常稀少的情况下也可以进行反应研究。对化学反应而言,在低碰撞能量区间(20eV以下)的离子-分子反应更为重要。气相分子或原子与离子的碰撞反应动力学过程涉及到了化学反应的本质特质,如电荷传递、能量转移以及分子键的断裂和重组等化学过程。我们实验组自主研制的交叉束低能量离子-分子反应速度成像装置,可以测量得到产物离子二维空间的影像分布,进而得到在三维空间的动能和角度分布信息,从而揭示电荷交换过程的本质。在本论文工作中,我们利用实验室自主研制的交叉束低能量离子-分子反应速度成像装置,对Ar++CO→CO++Ar在相对碰撞能4.44、6.40和8.39 eV下的电荷交换(转移)反应开展了实验研究。对实验获得的产物离子CO+的时间切片速度影像进行了细致分析,我们发现多数产物离子CO+布居在A2Π态,并且随着相对碰撞能的增加,其散射角分布也变得更宽广。结合我们对已有的电荷交换反应的规律总结,发现在此碰撞能量范围内,可能经历(Ar-CO)+中间体的紧密碰撞机制仍然起着重要作用。而以往的研究认为,在如此高的碰撞能下,碰撞反应不可能经历这样的中间体。本工作是我们的离子-分子电荷交换机制系列研究的之一,对深入认识各种电荷交换碰撞机制发挥着重要作用。
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