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水体砷污染已经成为全球范围内广泛存在的环境污染问题。作为引起重大公共卫生关注的10种化学品之一,天然地下水中砷含量超标对人体健康会造成巨大的潜在危害,也使国际上对饮用水标准中砷浓度的限制日趋严格。由此,包括传统的重金属吸附技术在内的水处理技术的研发与改良也日益迫切。磁性纳米氧化铁材料以其大的比表面积和丰富的孔隙分布,以及易于磁性分离的优势,成为极具潜力的饮用水除砷材料。利用多种有机物对磁性纳米氧化铁进行修饰,是提升材料处理砷污染水体性能非常有前景的技术之一,而利用高等电点的天然单体氨基酸进行修饰,至目前为止尚没有公开的文献报道。 本研究中采用一种经过改进的共沉淀合成方法,选用精氨酸(L-Arginine)与赖氨酸(L-Lysine)对磁性纳米Fe3O4进行表面修饰,成功合成了两种磁性纳米颗粒吸附剂Arg-MNPs与Lys-MNPs。通过利用X射线衍射分析,傅里叶变换红外光谱分析,热重分析,交变频率磁强计分析,Zeta电势测定等多种手段对材料进行表征,研究了材料的化学组成与吸附机理,并结合吸附动力学与吸附热力学模型进行吸附行为模拟,得出材料的吸附动力学性能以及最大吸附容量;进而根据实际应用中可能存在的环境变量,探讨了水体酸碱度,常见共存离子,天然有机物等因素对该材料吸附水体中砷性能的影响。 实验结果显示,Arg-MNPs和Lys-MNPs两种材料均具备约73.0emu/g的饱和磁化量,能够通过简便的外加磁场在5分钟内从水体中完全分离,克服了吸附剂难以回收所造成的二次污染问题;与同种方法合成的单一磁性纳米Fe3O4相比,Arg-MNPs和Lys-MNPs对As(Ⅴ)的吸附量从12.12mg/g分别提升至29.14mg/g和23.86mg/g,表明氨基酸的负载对材料吸附性能具有明显促进作用。在pH~6,初始As(Ⅴ)浓度达100μg/L的条件下,超过90%的As(Ⅴ)能够在10min内利用0.1g/L Arg-MNPs或Lys-MNPs完成吸附,并且在pH3~9的较广范围内,两种吸附材料的吸附性能均能保持在相对稳定的水平。另外,在天然地下水中常见的以腐殖酸和硅藻酸为代表的天然有机质(NOM),和以SO42-,HCO3-,SiO32-,PO43-为代表的共存阴离子,在较高浓度条件下均不会明显影响两种材料对As(Ⅴ)的吸附效果,其中在与AsO43-化学性质类似的PO43-高达50mg/L的实验条件下,As(Ⅴ)的去除率仍然能够达到83%,表明两种材料具有较好的抗PO43-干扰性能,这一特性在前人研究结果中少有报道。通过利用Challenge Water以及长江水样作为真实水质的代表进行吸附实验,验证了两种材料在实际水质条件下同样表现出良好的吸附性能,均能够将水体砷浓度由100μg/L降至10μg/L的最大污染浓度(MCL)以下。另外,为验证两种材料的可逆吸附性能,研究还进行了多轮循环吸附与脱附的实验,实验结果显示,Arg-MNPs和Lys-MNPs在第5循环吸附试验中仍然均能达到大于10mg/g的饱和吸附容量,表明两种材料均具有良好的重复利用性能。综合上述研究结论可以得出,利用氨基酸修饰的磁性纳米氧化铁吸附材料是一种具有广泛应用前景的新型环境友好吸附材料。