由2-(3,4-二甲基苯基)咪唑二羧酸构筑的金属-有机框架的合成,结构及性能

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由咪唑二羧酸构筑的有机-金属框架(MOFs)的设计和性能研究是当前的一个热点。在前期研究的基础上,本论文对新设计的有机配体:2-(3,4-二甲基苯基)-咪唑-4,5-二羧酸(H3DMPhIDC)的配位特点及相关配聚物的合成与性能进行了深入的研究。首先,通过理论计算得出了自由配体H3DMPhIDC的最优化结构和自然键轨道(NBO)电荷分布,预测了其配位能力。随后,选择其作为桥联配体,在水热/溶剂热的条件下,通过控制温度、pH值、改变溶剂组成比例、加入辅助配体等手段,成功合成了13个结构独特的配聚物:配聚物{[Co3(DMPhIDC)2(H2O)6]·2H2O}n (1)是一个风车状的拥有[Co2(DMPhIDC)]6笼状次级单元的3D结构。[Mn3(H2DMPhIDC)2(HDMPhIDC)2(bpp)]n (2)是一个通过辅配1,3-二(4-吡啶基)丙烷(bpp)桥联而成的拓扑符号为{103}4{10}的三维结构。{[Mn5(DMPhIDC)2(HDMPhIDC)2(Phen)5]-2CH3OH·3H2O}n (3)是一个由很多“8”字形次级结构构成的二维结构。{[Mn3(DMPhIDC)2(H20)6]·2H2O}n(4)和{[Zn3(DMPhIDC)2(H2O)6]·2H2O}n (5)与1是同晶异质结构。[Zn(HDMPhIDC)(Phen)]n (6)是一维的螺旋链结构。在吡啶的存在下,[Cd(HDMPhE)C)(Py)]n (7)形成了3D的笼状结构。[Cd(HDMPhIDC)(en)]n (8)和6一样,也是1D的螺旋链结构。{[Cu3(HDNMhIDC)3(py)3]-H2O}n(9)是一维链结构,吡啶环悬挂在链的两侧。[Pb2(DMPhIDC)(OH)]n(10)是阶梯状的二维结构。H3DMPhIDC配体与碱土金属Sr、Ca和Mg反应,得到了三个二维配聚物:[Sr(HDMPhIDC)(H2O)]n (11),[Ca(HDMPhIDC)(H2O)2]n(12)和[Mg(HDMPhIDC)(H2O)2]n(13)。通过对这十三个配聚物的结构分析,发现H3DMPhIDC确实呈现出强的配位能力和多变的配位模式,验证了之前的理论预测。进而通过XRPD验证了这十三个配聚物的纯度。对这十三个配聚物的热稳定性研究发现:2、3、8及9的热稳定性要好一些。此外,还发现Ca的配聚物的荧光强度明显要比镁和锶的强。
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