【摘 要】
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中温固体氧化物燃料电池(500-800℃,IT-SOFCs)的商业化应用可很大程度上缓解世界范围内面临的能源危机和环境污染问题。随温度降低,阴极氧还原反应动力学显著下降,开发新型阴极活性材料和优化微观结构被认为是解决此问题的两种重要策略。ABO_3型混合离子和电子导体(MIEC)具有很高的掺杂灵活性以及出色的催化活性,成为研究最广泛的阴极材料之一。同时,可通过添加第二相形成异质复合材料,弥补单相材
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中温固体氧化物燃料电池（500-800℃,IT-SOFCs）的商业化应用可很大程度上缓解世界范围内面临的能源危机和环境污染问题。随温度降低,阴极氧还原反应动力学显著下降,开发新型阴极活性材料和优化微观结构被认为是解决此问题的两种重要策略。ABO3型混合离子和电子导体（MIEC）具有很高的掺杂灵活性以及出色的催化活性,成为研究最广泛的阴极材料之一。同时,可通过添加第二相形成异质复合材料,弥补单相材料的不足,以达到性能优化的目的。本文采用溶胶凝胶法和固态混合法分别制备两种新型阴极材料Pr0.5Ba0.5Fe1-xNixO3-δ（x=0和0.2,简称:PBF和PBFN）阴极和Pr0.8Sr0.2Fe0.7Ni0.3O3-δ-Pr1.2Sr0.8Fe0.4Ni0.6O4+δ(PSFN113-214)异质复合阴极。系统的研究Ni掺杂对PBF阴极材料晶体结构、热膨胀行为、表面化学环境、微观结构和电化学性能的影响以及PSFN113-214异质材料界面的存在对其结构和性能的影响。结果表明:（1）Ni已成功掺入PBF的B位引起晶格收缩,PBF基阴极仍保持立方钙钛矿结构,具有良好的高温热稳定性,并与Ce0.8Gd0.2O1.9（GDC）电解质具有优异的化学兼容性和界面粘附性。Ni的成功掺杂使表面氧含量和晶格氧释放量增加,氧空位浓度增大,有利于ORR催化活性。同时,Ni掺杂使样品粒径增大,比表面积降低,降低ORR催化活性。700℃时,GDC电解质上的PBFN阴极的极化电阻（0.0726Ω·cm2）低于PBF（0.122Ω·cm2）,相应单电池的最大功率密度(0.529 W·cm-2)高于PBF(0.260W·cm-2)。80 h极化后,开路电压未发生明显变化,电池稳定性良好。PBFN优异的性能和杰出的稳定性,有作为IT-SOFCs阴极的潜力。（2）PSFN113显示出良好的正交晶钙钛矿型结构,PSFN214显示出典型的K2Ni F4型四方结构,高温煅烧后两相间未发生元素扩散现象,具有良好的化学稳定性。PSFN214与PSFN113混合形成异质结构,可提高氧空位含量,改善PSFN113的氧离子传输,提高比表面积。其中,当二者以5:5的质量比混合时,氧空位含量最高,比表面积最大,异质界面最大化。800℃时,PSFN113-214（5:5）的极化电阻值为0.029?·cm2,仅为PSFN113的24%和PSFN214的39%;相应单电池的最大功率密度为0.699 W·cm-2,高达PSFN113的1.44倍和PSFN214的1.24倍。100 h长期稳定性测试的电压衰减率仅为0.0352%h-1,具有长期运行的潜力。
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