【摘 要】
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为提高锌空气电池性能,开发低成本、高活性的双功能催化剂迫在眉睫。过渡金属元素具有特殊的电子轨道和价带性质,是很有潜力的催化剂候选者,但目前过渡金属基催化剂的结构设计和合成方法依然有限。基于此,本论文通过液相合成的方法优化了多种过渡金属基催化剂的微观结构,研究探讨其在OER、ORR双功能催化和锌空气电池领域的应用效果,取得的研究进展和创新点如下:1.发展了一种热液回流合成方法,控制制备出Fe掺杂核壳
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为提高锌空气电池性能,开发低成本、高活性的双功能催化剂迫在眉睫。过渡金属元素具有特殊的电子轨道和价带性质,是很有潜力的催化剂候选者,但目前过渡金属基催化剂的结构设计和合成方法依然有限。基于此,本论文通过液相合成的方法优化了多种过渡金属基催化剂的微观结构,研究探讨其在OER、ORR双功能催化和锌空气电池领域的应用效果,取得的研究进展和创新点如下:1.发展了一种热液回流合成方法,控制制备出Fe掺杂核壳结构Ni@NiCo颗粒和碳纳米管的复合材料（Fe/Ni@NiCo-CNT）,深入研究探讨了其结构、组成和OER/ORR双功能催化效果和锌空气电池领域的应用。表征结果表明,材料中Fe/Ni@NiCo纳米颗粒的平均粒径为30 nm,壳层厚度约5 nm。得益于Fe元素的复合、核壳结构的形成和合金颗粒与碳纳米管之间的协同作用,Fe/Ni@NiCo-CNT具有低过电位（ηj-10）、低Tafel斜率、高半波电位（E1/2）和稳定的锌空气电池充放电循环。ORR催化过程中,其E1/2高达0.8V,而Tafel斜率仅为72 mV/dec;OER催化过程中,ηj-10和Tafel斜率分别为317 mV和100 mV/dec;在充放电电压间隙无明显衰减的情况下,基于Fe/Ni@NiCo-CNT的可充电锌空气电池可以保持超1500次的充放电循环。该工作提出的Fe/Ni@NiCo-CNT材料具有与贵金属基催化剂相媲美的OER/ORR催化效果和超过贵金属基锌空气电池的循环稳定性,简化了合金过渡金属基催化剂的合成,为锌空气电池空气阴极催化剂的结构设计提供了一种思路。2.发展了一种一锅煮的快速热液回流方法,制备出超薄二维层状（Ni,Fe）3S4纳米片聚集体,深入研究探讨了该（Ni,Fe）3S4纳米片聚集体的化学组成、形貌结构、OER/ORR双功能催化效果和锌空气电池领域的应用。表征研究表明,该纳米片聚集体具有较低的衬度和超薄的二维层状结构,各元素在纳米片中均匀分布。OER/ORR催化效果显示,Fe与Ni的协同作用和比表面积较大的层状结构加快了催化反应的动力学,提供了更多的反应活性位点。其在锌空气电池中的应用效果已经达到甚至超过了贵金属催化剂。OER催化中,（Ni,Fe）3S4纳米片聚集体的界面电子转移电阻（Rct）为50.79Ω,ηj-10和Tafel斜率分别为271 mV和79.35 mV/dec;ORR催化中,（Ni,Fe）3S4纳米片聚集体的E1/2和Tafel斜率分别为0.72 V和55.6mV/dec;基于（Ni,Fe）3S4纳米片聚集体的一次锌空气电池锌片利用率为97.1%,可充电锌空气电池充放电循环近1500圈而没有明显的充放电电压间隙衰减,扫描电子显微镜成像显示,（Ni,Fe）3S4纳米片聚集体在循环后二维层状结构依然稳定存在。本工作提出了一种简便快速的三元过渡金属硫化物的合成方法,证实了二维层状结构和双过渡金属中心硫化物在双功能催化剂方面的应用潜力。
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