多孔氧化铝的制备及其催化CO氧化的性能研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:grasskeeper
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氧化铝因其机械强度高、稳定性好,是石油化工行业广泛使用的催化剂或催化剂载体。但负载纳米金颗粒后的催化性能还有待提高。大量的研究表明,氧化铝载体的织构性质、晶体结构、形貌结构、表面性质等因素都会影响催化剂的活性。因此,设计制备出理想的氧化铝载体对于改善催化剂性能非常重要。CO氧化反应是研究载体与催化剂活性关系的理想模型反应。本文从氧化铝载体合成角度出发,分别采用水热法、沉淀法、固相法制备适合负载纳米金颗粒的载体,并以CO氧化反应为探针反应,比较不同合成方法间的差异,旨在为氧化铝载体材料规模化制备提供了新的思路,具体的研究内容和结果如下:(1)以硝酸铝和尿素为原料,通过控制反应物的摩尔比,在温和的水热条件下反应,得到氧化铝前驱体,再经过500℃高温焙烧处理,终得到长约2μL,直径约400 nm且形貌规整、分散均匀的一维氧化铝纳米棒。以此为载体,采用沉积-沉淀法制备负载型纳米金催化剂,在12000 mL h-1 g-1cat的空速下,40℃可实现CO的完全转化。(2)以硝酸铝为铝源、碳酸氢铵为沉淀剂,采用反向滴加沉淀模式,得到白色沉淀,沉淀经老化、焙烧等条件处理后获得片状氧化铝,同时考察了老化时间、老化温度、焙烧温度等条件对前驱体晶体结构的影响。结果表明,氧化铝纳米片的最优合成条件为:老化时间为12 h、老化温度为80℃、焙烧温度为600℃。以此条件制备的片状介孔氧化铝为载体,通过沉积沉淀法制备的纳米金催化剂具有优异的活性,CO的半转化温度为-11℃,20℃可完全转化CO。(3)采用硝酸铝为铝源、碳酸氢铵为沉淀剂,两者经研磨发生固相反应,得到白色粘稠状固体,在100℃下老化24 h后焙烧可得到棒状氧化铝材料。实验过程中,考察了NH4HCO3/Al摩尔比对前驱体结晶度以及微观形貌的影响。当NH4HCO3/Al为4:1时,可以得到长约100-150 nm,直径约30-50 nm结晶度较好的规则纳米棒状前驱体。将前驱体在600℃下焙烧得到的氧化铝作为纳米金催化剂的载体制备的催化剂能够在120℃完全转化CO。
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