过渡金属硫化物(Transition Metal Dichalcogenides,TMDs),作为被广泛研究的二维材料之一,已经吸引了越来越多的关注,被认为是一个实现下一代纳米器件的理想平台。特别是,优异的光学吸收和高量子效率使得TMDs及其异质结在发光器件,光电探测器以及光调制器等方面得到了广泛的应用。对于这些光电应用而言,器件的性能参数与光生载流子的动力学有着密切的联系。因此对于TMDs及其异质结中光生载流子动力学的研究和调控,不仅能够推动对于二维材料中光物理的理解,而且有利于促进相关器件的发展。在本论文中,作者利用超快光谱技术对单层TMDs及其异质结中光生载流子动力学进行了研究,并发现了有效调控该材料体系中载流子动力学的手段。研究发现通过界面工程,能够实现单层TMDs中激子寿命近一个数量级的调节,而这种调节效应来自对界面电声子耦合的改变。另外发现在一Ⅱ型TMD异质结中,光生载流子的界面复合可以被朗之万模型很好的描述,而这一异常快速的复合过程也暗示了构建特殊异质结来调控该过程的可能性。本论文的主要内容如下:一、缺少调控二维材料中载流子寿命的手段一直是限制其器件性能优化的一个瓶颈。虽然诸多载流子寿命调控的技术已经被应用于传统半导体中,但是那些适用于体材料技术无法直接应用于二维材料中。为了找到一种全新的调控手段,作者利用瞬态吸收谱来研究了不同氧化物衬底(Si02,Al203,Hf02)上的单层硒化钼。实验证明,这种界面工程能够有效地调控硒化钼中光生载流子的动力学,其寿命的变化可达一个数量级之多。结合理论计算和实验分析,作者进一步阐明了这种界面调控背后的物理机制——界面电子-声子耦合,不同氧化层营造了不同的声子环境,从而影响了二维材料中光生电子和衬底声子的耦合强度,改变了光生载流子的弛豫过程。这一发现揭示了一种通过界面工程来调控过渡金属硫化物中光生载流子寿命的方法.二、二维异质结能够实现单一材料不能实现的功能,如Ⅱ型异质结中的电子空穴的有效分离。作者利用瞬态吸收光谱,研究由MoS2和黑磷(BP)形成的Ⅱ型异质结中自由光生载流子的动力学。除了观察到光生电子从BP到MoS2的超快层间转移,还发现了层间电子空穴对异常短的寿命(～5ps),远远小于单一组分材料中的载流子寿命。研究发现这种层间的自由载流子复合可以被朗之万模型很好的描述。根据这一模型,这种超快的层间复合可归因于载流子的高浓度以及黑磷的高迁移率,暗示了两个潜在调节异质结载流子寿命的手段,为未来异质结器件的设计提供了一定的方向。三、传统的泵浦-探测技术主要基于瞬态吸收来观察光生载流子的行为,但吸收的变化不能区分载流子在动量空间内分布情况的变化,因此为了进一步了解光生载流子动力学的演化,需要找到一种更加直接的观察手段。超快角分辨光电子能谱系统则能够实现对电子分布的瞬态观测。作者设计并成功地搭建了一套飞秒级极紫外光源系统,并应用于角分辨光电子能谱,从而能够以飞秒级时间分辨率来观察样品表面电子态的演化。这一极紫外光束线是基于飞秒激光驱动惰性气体而产生高次谐波的思路,其光子能量在10-70eV范围内可调,最高光通量可达5.5×1010ph/s。而且独特的单色仪在分光的同时还尽可能保证极紫外光的脉宽在飞秒量。利用这一光源,作者在超快角分辨光电子能谱中观察到P型GaAs中超快表面光伏效应以及在InSe导带中激发态电子的瞬态分布。