聚焦CO2加氢制低碳烯烃经甲醇为中间产物的双功能串联催化剂,论文提出构建Mn2O3-Zn O/SAPO-34双功能串联催化剂用于CO2加氢制取低碳烯烃,以期达到氧化物在串联反应工艺体系中具有高的转化率和热稳定性,开展Mn2O3-Zn O双金属氧化物复合SAPO-34沸石分子筛的制备、表征和催化性能评价工作。首先制备并考察了不同锰锌质量比、不同沉淀剂、不同前驱体浓度、不同制备方法等Mn2O3-Zn O双金属氧化物的制备条件对Mn2O3-Zn O/SAPO-34双功能串联催化剂的催化性能的影响。结果表明,最佳的Mn2O3-Zn O双金属氧化物的制备条件为20wt%Mn2O3、采用共沉淀法、碳酸铵为沉淀剂、前驱体浓度为0.2mol/L,制备出介孔结构的Mn2O3-Zn O双金属氧化物具有弱碱性、比表面积35.6m2/g、孔容0.28 cm3/g。继而考察了Mn2O3-Zn O双金属氧化物和SAPO-34分子筛两相质量比、反应温度、反应压力、反应空速、锰锌氧化物和分子筛之间的串联间距、球磨时间对催化体系的催化性能影响。结果表明,适宜的Mn2O3-Zn O:SPAO-34质量比为3:1,反应温度为380℃,反应压力为3 MPa,反应空速为3600 m L/gcat/h,串联间距对低碳烯烃收率影响很大,采用机械物理混合的球磨方式、球磨时间为15 min表现出最优的催化性能,CO2转化率达29.8%,副产物CO选择性55.1%,低碳烯烃选择性80.2%、单程收率达10.7%。借助表征手段得到氧化物催化剂为纤锌矿和尖晶石晶体混合结构、表面富锌、表面氧空位浓度为21.9%、平均孔径为4.11 nm,研究催化剂的结构和催化性能之间的构效关系;通过原位红外分析推测其反应路径为CO2先在金属氧化物表面生成甲醇为中间产物,中间体再转移至分子筛上通过MTO反应生成目标产物低碳烯烃。