杂多酸及SBA-15负载杂多酸催化环酮Baeyer-Villiger氧化反应研究

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本论文由以下四部分组成:第一章:文献综述从四个方面对酮类Baeyer-Villiger氧化反应做了综述。(1)引言;(2)Baeyer- Villiger氧化反应的机理;(3)Baeyer-Villiger氧化反应的特点; (4)Baeyer-Villiger氧化反应的最新研究进展。分别介绍了氧化剂和催化剂的发展情况。在催化剂应用方面重点介绍了非均相催化剂在Baeyer-Villiger氧化反应中的应用。根据负载催化剂载体的不同,分别从以有机高分子负载催化剂、以无机高分子(分子筛、硅胶、坡缕石等)负载催化剂、及其它非均相催化剂(金属氧化物、固体酸等)三方面进行了综述。第二章:杂多酸催化环酮Baeyer-Villiger氧化反应以三种简单的Bronsted杂多酸(HPAs)包括硅钨酸、磷钨酸和磷钼酸为催化剂,30%H2O2为氧化剂,考察了它们对环酮类Baeyer-Villiger氧化反应的催化性能。结果表明,相同条件下硅钨酸的催化活性高于磷钨酸和磷钼酸的催化活性。在此催化氧化体系中,许多环酮得到有效转化,转化率高达90%(21%-86%的收率),内酯选择性可达95%,且此催化剂可重复使用至少三次。第三章:SBA-15负载硅钨酸催化环酮Baeyer-Villiger氧化反应合成了SBA-15分子筛,并以其为载体,制备了四种不同硅钨酸负载量的H4O40SiW12/SBA-15催化剂。首先考察了在这些催化剂催化下环己酮Baeyer-Villiger的氧化反应,得到了最优催化剂,然后考察了负载量为20%的H4O40SiW12/SBA-15催化剂作用下其它环酮Baeyer-Villiger氧化反应。结果表明,此催化剂可作为某些环酮类在30%H2O2作为氧化剂时,发生Baeyer-Villiger氧化反应的良好催化剂。该氧化过程具有催化剂制备简单、催化活性高、可重复使用等特点。
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