从层状硅酸盐、层状氢氧化物到石墨烯，这些不同电荷特征的二维层状化合物已经成为构建聚合物纳米复合材料的重要层状纳米填料。层状化合物/聚合物纳米复合材料不仅具有优秀的力学性能、耐热性能和阻隔性能，而且作为功能材料正在光学、电学、磁学等领域展示出独特的魅力。特别是石墨烯的出现，更是掀起了二维层状材料研究的热潮。与传统二维材料相比，石墨烯在电学、光学、能源存储、传感器以及复合材料等领域展示出无与伦比的优势。　　层状化合物的剥离分散是形成纳米复合材料的必要条件。不同的层状化合物显示出完全不同的剥离分散特点。通过离子交换和外力辅助可实现层状硅酸盐和层状氢氧化物的剥离分散，而石墨烯纳米片层的分散则需要通过石墨的深度氧化实现，这种氧化过程严重影响石墨烯的电学性能。因此，一个适宜的还原过程是恢复石墨烯性能的必然选择。本论文以构建层状材料/聚酰亚胺功能复合材料为研究目标，从氧化石墨烯的还原出发，先后研究了石墨烯/聚酰亚胺导电复合材料以及石墨烯/水滑石/聚酰亚胺和石墨烯/蒙脱土/聚酰亚胺两类高介电常数复合材料。具体研究工作包括如下几个方面:　　1.研究了一种新型还原剂1，2-二碘乙烷，将氧化石墨烯(GO)在有机溶剂中还原为石墨烯(IGO)。所制备石墨烯的C/O原子比为5.25，电导率为130 S m-1。这比氧化石墨烯的电导率高出8个数量级，与文献报道的NaBH4在水溶液中的还原能力相当。　　2.发展了一种高效、便捷的合成导电石墨烯/聚酰亚胺纳米复合材料的新方法:以1，2-二碘乙烷为还原剂，利用原位聚合、原位化学还原的方法制备石墨烯/聚酰亚胺导电复合材料。在复合材料凝胶化成膜过程中，1，2-二碘乙烷原位还原氧化石墨烯，所获石墨烯/聚酰亚胺复合材料的电导率达到了2.2 Sm-1(IGO含量2.5 wt％)。这比未进行原位化学还原的GO/PI复合材料在相同填料含量时的电导率高7个数量级。同时，复合材料IGO/PI的拉伸强度和模量比纯PI分别增加43％和52％(IGO含量2.5 wt％)。导电性和机械性能的提升得益于原位聚合、原位化学还原的方法，该方法综合了GO的良好分散性，1，2-二碘乙烷的高效还原能力以及复合材料加工过程中的高粘度体系对IGO团聚的抑制。另外，1，2-二碘乙烷不会留存于聚合物中，未对聚合物机械性能和耐热性能产生明显影响。　　3.以阴离子氟碳表面活性剂作为插层剂，制备氟碳插层水滑石。氟碳表面活性剂全氟辛基磺酸钾经由离子交换插层入水滑石层间，使其层间距由0.76 nm扩大到2.52 nm，从而在LDH层间构建出氟碳链的微环境。通过原位插层聚合的方法，这种氟化水滑石可剥离分散于聚酰亚胺基体中，形成水滑石/氟碳表面活性剂/聚酰亚胺纳米复合材料，此纳米复合材料的表面性能、介电性能、机械性能及热性能等不仅体现无机纳米片层的杂化效果，也展示出氟碳链的特点。　　4.以阳离子氟碳表面活性剂为插层剂，经由离子交换插层入蒙脱土(MMT)层间，其层间距从1.15 nm增加到1.47 nm，实现了蒙脱土的氟碳化修饰。　　5.分别将阴离子氟碳表面活性剂插层的水滑石和阳离子表面活性剂插层的蒙脱土在超声辅助下剥离分散，制备了高浓度纳米片层分散液。将这两种不同电荷特征的纳米片层分别与表面含羧基的氧化石墨烯片层复合，显示出不同的片层间的静电相互作用。在此基础上，以原位化学还原的石墨烯为导电填料，而将水滑石或蒙脱土作为绝缘阻隔填料，构建水滑石/石墨烯/聚酰亚胺和蒙脱土/石墨烯/聚酰亚胺两类高介电常数复合材料。在频率为102 Hz时，两种复合材料MMT/IGO/PI和LDH/IGO/PI的介电常数分别达到520和187，这些高介电常数的复合材料有望被用作高储能密度电容器介电材料。