【摘 要】
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固体氧化物燃料电池（Solid oxide fuel cell,SOFCs）作为一种能够将储存在燃料中的化学能直接转化为电能的全固态装置,因其具有高燃料适用性、高效率和环境友好性,近年来受到世界各国的广泛关注。传统SOFCs镍基阳极虽具有良好的导电性、高催化活性和低成本等优点。但直接使用碳氢化合物燃料,会造成严重积碳和硫中毒等问题。因此需要寻找合适的阳极替代材料。双钙钛矿型阳极（A2BB’O6）具
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固体氧化物燃料电池（Solid oxide fuel cell,SOFCs）作为一种能够将储存在燃料中的化学能直接转化为电能的全固态装置,因其具有高燃料适用性、高效率和环境友好性,近年来受到世界各国的广泛关注。传统SOFCs镍基阳极虽具有良好的导电性、高催化活性和低成本等优点。但直接使用碳氢化合物燃料,会造成严重积碳和硫中毒等问题。因此需要寻找合适的阳极替代材料。双钙钛矿型阳极（A2BB’O6）具有混合离子-电子电导（Mixed Ion-electron Conductivity,MIEC）、氧化还原稳定性、优异的耐硫性和抗积碳性,被用作直接在碳质燃料上运行的SOFCs替代阳极。但双钙钛矿型阳极存在着电导率不足和催化活性偏低等问题。本论文针对上述问题展开了讨论和研究。（1）首先采用 Sol-gel 法制备Sr2（MgMo）1-x/2MnxO6-δ（SMMMx）（x=0～0.6）阳极粉体,设计了电解质支撑型单电池SMMMx-GDC‖GDC‖YSZ‖GDC‖LSCF+GDC。比较Mn离子的掺杂对SMM材料晶体结构和电化学性能的影响。XRD结果表明:x=0.1、0.2时,在1300℃的空气气氛下能合成双钙钛矿相;经XPS分峰计算Mo5+/Mo6+和Mn3+/Mn4+含量,x=0.2时晶格氧空位浓度和容忍因子t均提高,表明氧离子电导率和晶体对称性都得到提高;SMMM0.2电池的电化学性能最佳,850℃时最大功率密度为224 mW/cm2,极化电阻为0.739 Ω·cm2。综上所述,B位Mn离子的掺入有助于提高SMM材料的电化学性能。（2）为进一步降低SOFCs工作温度,选取GDC替代了 YSZ作为电解质材料,并通过Sol-gel法合成电导率和催化活性更优的Sr2Fe1.5-xMnxMo0.5O6-δ（x=0～0.4）（SFMxM）阳极粉体,设计了 SFMxM-GDC‖GDC‖LSCF-GDC单电池,探究Mn离子在Fe位上掺杂带来的影响。XRD结果显示x=0.1、0.2时,SFMxM在1200℃的还原气氛下合成纯双钙钛矿相;经XPS分峰计算Fe2+/Fe3+和Mo5+/Mo6+含量,x=0.2时,晶格氧空位浓度和容忍因子t均提高,使其氧离子电导率和晶体对称性得到改善;TG-DTA结果表明SFM和SFM0.2M存在相同的失重区域和热效应,都有大量的氧损失为其提供足够的氧空位能力;电池SEM断面显示颗粒尺寸均为亚微米级的SFMxM和GDC相混合均匀,复合阳极呈现三维多孔结构可有效降低气体在电极中的扩散电阻;SFM0.2M电池的电化学性能最佳,800℃时最大功率密度值为192 mW/cm2,且阳极极化阻抗仅为0.049 Ω·cm2;因此B位Mn离子的掺入有助于提高SFM材料的电化学性能。（3）为进一步提高SFM材料的电化学性能,选取A位进行元素掺杂,通过Sol-gel 法合成 Sr2-xGdxFe1.5Mo0.5O6-δ（x=0～0.4）（SGxFM）阳极粉体,设计了SGxFM-GDC‖GDC‖LSCF-GDC单电池,探究A位Gd3+掺杂对SFM材料晶体结构和电化学性能的影响。XRD结果表明SGxFM在1200℃的还原气氛下合成双钙钛矿相,随着Gd3+掺杂量增多,衍射峰发生偏移,破坏了晶体结构;经XPS分峰计算SG0.1FM具有较高的Fe2+/Fe3+、Mo5+/Mo6+比和最大晶格氧空位浓度;随着Gd3+掺杂量的增加,SGxFM材料的容忍因子t值逐渐减小,晶体结构对称性逐渐减弱;TG-DTA结果也显示SG0.1FM有一个最高的氧损失量;通过电池SEM断面可观察复合阳极呈三维多孔结构,其中SGxFM和GDC相混合均匀,可为氢气等的解离、吸附等反应提供足够的TPB反应位点。综合电化学测试得出SG0.1FM阳极材料性能最优,800℃下最大功率密度为264 mW/cm2,阳极极化阻抗仅为0.021 Ω·cm2,表明A位Gd3+掺杂会影响B位元素变价获得可观的氧损失,从而提高电化学性能。
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