二维层状金属硫化合物（LMD）材料由于具有带隙可调和结构可塑等特性,在储能、吸附、催化和光电子学等领域表现出巨大的发展潜能,从而引起人们的广泛关注。这些优异的性能与二维LMD材料丰富的结构有着必然的联系。可控制备特定结构的二维LMD纳米材料是二维纳米材料性质探索及应用研究的基础,根据二维LMD材料的结构与性能的构效关系,研究二维LMD材料的电子学、催化和光学等性能。因此,本论文通过化学气相沉积（CVD）可控制备一系列特定结构的二维LMD材料,并探索了对应结构的物化性能,取得的主要创新性成果如下:1.在各向同性二维LMD材料中,生长气氛中的组分比例制约着二维LMD材料的形貌。通过调节生长温度和前驱体的摩尔比等生长因素,调控生长气氛中S和Sn的比例,利用简便的CVD方法,在卤化钾的辅助下,对单层二维SnS2进行了形貌工程探究。调控各种生长因素,例如:生长温度、SnO2:S比例、气体流量、生长时间、S粉与SnO2之间的距离,发现均可有效地调节二维SnS2的形貌从六边形、三角形、风车、树枝状到珊瑚状。而这些形貌的变化均与Sn源相对于S源的浓度比值有关,Sn源的浓度是控制对应分形维数从1.01到1.81的各种形貌SnS2的关键制约机制。通过对比不同形貌的SnS2的催化性能,发现SnS2的分支越多,其析氢反应（HER）性能越好。同时,卤化钾盐的加入显著改变了SnS2在硅片基底上的迁移势垒,促进了单层SnS2在基底上面内生长。二维SnS2的形貌工程为制备不同形貌T相LMD提供了一种可靠的方法,并在电化学和电子学等领域展现非常大的应用前景。2.在各向异性二维LMD材料中,不同的晶轴方向上有不同的原子排列,表现出丰富的晶轴依赖的物化性质。调控二维各向异性材料沿不同晶轴的面内生长有利于探索各向异性的性能及机理。从实验和理论两方面,系统研究了少层二维SnSe沿a、b、c轴的可控各向异性生长。根据二维SnSe边缘原子结构的差异,即Z字型边缘（沿b轴）和扶手型边缘（沿c轴）的键合特征,以及垂直于a轴的基面化学惰性,通过H2流量的精确调节,控制b轴和c轴的生长速率。SnSe的形态由正方形纳米片转变为线性纳米线,呈现出显著可调的边缘生长速率。通过理论计算,揭示该调控机制与H2在不同边缘结合能的差异密切相关。二维SnSe的a轴通过温控程序随温度依赖的厚度调节。通过快速冷却或退火刻蚀两步法,在生长过程中精确地调节二维SnSe的厚度。二维SnSe的可控各向异性生长为其他具有不同边缘结构的二维LMD材料的可控各向异性生长提供参考。3.在二维LMD材料的水平方向,基于掺杂形成的二维合金与本征二维半导体材料的结构相似性,以及异质原子掺杂二维半导体导致其电学行为从半导体转变为金属的原理,通过少量掺杂Sn的单层金属性SnxMo1-xS2和半导体MoS2的顺序原位生长,精确设计了外延金属-半导体（M-S）SnxMo1-xS2/MoS2异质结构。在MoS2边界共价键合金属性SnxMo1-xS2材料进行外延生长,有效消除费米能级钉扎效应并降低接触电阻。得益于电子和空穴的有效分离以及电荷快速转移,这种M-S SnxMo1-xS2/MoS2异质结构比MoS2具有更好的光电催化性能。因此,该精准的设计方法为自组装M-S外延异质结构提供了一种通用策略。在界面工程中,二维金属材料的无缝拼接为电学和催化等领域提供了有效策略。4.在二维LMD材料的垂直方向,基于异质原子调控层间堆叠能垒,可控制备具有特定堆叠角度的二维LMD材料,研究堆叠角度依赖的电/光等特性。在Sn原子的辅助下,利用CVD制备了具有高阶堆叠顺序和各种堆叠角度的WS2。通过调节氢气的流量和温度有效地调控60o堆叠WS2的层数,并实现不同层数目标结构的自组装。具有2H相结构的60o堆叠WS2,由于更强的层间电子耦合和整体反转对称性,揭示了不同的光致发光（PL）行为和非线性光学行为。进一步通过扫描透射电子显微镜（STEM）表征,展现了具有2H相的60o堆叠的双层结构,以及由层间滑移引起的不稳定的AB’和AB’’堆叠结构。异质原子辅助方法为自组装二维LMD材料以及不同堆叠角度的异质结构提供了新的思路和方法,有利于扩展在莫尔激子、自旋电子学和谷电子学中的应用。