射频磁控溅射制备TiO2及其在钙钛矿太阳能电池中的研究

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有机无机杂化钙钛矿材料(CH3NH3Pb X3,X=Cl、Br、I)因其高效的光吸收截面,较低的合成工艺以及易于薄膜受到国内外光伏领域工作者的深入研究,基于CH3NH3Pb X3制备的钙钛矿型太阳能电池(PSCs,Perovskite solar cells)的光电转换效率(PCE,power conversion efficiency)自2009年从3.8%增长到了2016年的22.1%,为解决未来化石能源问题带来希望。CH3NH3Pb X3材料制备工艺多样性使其研究更有魅力,目前能够实现了一步溶液法、两步旋涂法、双源气相沉积法以及“旋涂+蒸发沉积”的方法进行制备。于此同时,电子传输材料的制备方法也广泛的被研究,包括利用前驱体旋凃、热分解和原子层沉积等方法制备的Ti O2、Zn O等薄膜。在本论文中,我们通过对现有PSCs器件的工作原理、薄膜制备工艺中存在的问题等进行了分析和总结,在国际上首次提出了采用射频磁控溅射制备Ti O2电子传输层以及利用热蒸发配合浸泡(evaporation&immersion)制备CH3NH3Pb I3的方法,将PSCs器件结构中的电子传输材料(Ti O2)和光吸收材料(CH3NH3Pb X3)的制备过程进行优化,最终获得了PCE为12.1%的基于Glass/FTO基底的PSCs器件;同时我们探究基于本方法制备的柔性以及大面积的器件,其中柔性器件的PCE能够达到8%,大面积40×40mm2的器件光电响应为4.4%;解决了传统方法高温退火、消耗溶剂、不可大面积制备等方面的弊端。在调制机理方面,我们也对电子传输材料的载流子传输效应、CH3NH3Pb X3的结晶性以及PSCs器件中普遍存在的迟滞现象(Hysteresis)等进行了分析。通过与传统的前驱体溶液旋涂法相对比,利用射频磁控溅射辅助热蒸发的方法使PSCs的制备工艺更加简单、过程更加容易控制、设备和材料费用更为低廉,适合未来实用化过程中的大规模产业化需求。
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