胜利褐煤负载镍催化剂的制备及其催化生物质焦油裂解研究

来源 :中国矿业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:duchze
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本文通过离子交换法将镍负载到褐煤焦上制备了胜利褐煤焦负载镍催化剂(Ni/SLC),对褐煤进行温和氧化制备了氧化胜利褐煤焦负载镍催化剂(Ni/OXSLC)。研究了溶液p H值和炭化温度(CT)对催化剂的物理化学性质的影响。在两段式固定床反应器中将Ni/SLC和Ni/OXSLC催化剂应用于玉米芯热解挥发分的催化重整,研究了温度、水蒸气和空速(SV)对气体产率和碳分布的影响。结果表明:p H值和CT对催化剂的镍微晶尺寸(NCS)和比表面积(SSA)均有明显影响。p H值为11,CT为650 o C制备所得Ni/SLC的SSA为最大的236.3 m2/g,镍颗粒分散均匀,NCS为5.6 nm。双氧水氧化将-COOH和R-OH等含氧官能团引入到褐煤中。Ni/OXSLC比Ni/SLC催化剂具有更小的NCS、更大的SSA和更好的镍颗粒分散性。在650 o C,SV为3600 h-1下Ni/SLC催化剂表现出比树脂负载镍催化剂(Ni/RC)和商业Ni/Al2O3催化剂更高的焦油裂解活性,所得的气体产率高达44.7 mmol/g。当温度高于650 o C时,由于催化剂镍颗粒烧结团聚导致NCS的增大,进而导致催化剂活性的降低。水蒸气的引入不仅促进生物质挥发分的改质,而且通过水煤气反应抑制催化剂表面结焦。Ni/OXSLC催化剂的使用明显提高了气体产率,达到47.9 mmol/g,是相同条件下无催化实验的3.4倍和Ni/SLC催化剂的1.1倍。本研究揭示了焦炭负载镍(Ni/Char)作为生物质挥发分低温催化裂解潜在催化剂的可能性。
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